催化湿式过氧化氢氧化丙烯腈废水研究

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1、Ｗ■分类号：Ｘ５２单位代码：１０２２０ＮｏｒｔｈｅａｓｔＰｅｔｒｏｌｅｕｍＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ§硕±研究生学位论文ｆ＾ｋｐ．论文题目：催化湿式过氯化氮氧化丙婦腊废水研究：位世荣硕±生—指导教师：荆国林教授、：化学工程与技术学科专业：环境化工与绿色化学技术研究方向覆２０１５年６月１４日－？Ｉ零－，厂■！（学位论文独创性声明本人所呈交的学位论文是我在指导教师的指导下进斤的研巧工作及取得的研究成果。据我所知，除文中已经注明引用的内容外，本论

2、文不包含其他个人己经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确说明并表示谢意。主、作者签名：化円期：学位论文使用授权声明本人完全了解东北石油大学有关保留、使用学位论文的规定。学校有权保留学位论文并向国家主管部口或其指定机构送交论文的电子版和纸质版，允许论文被查阅和借阅，可Ｗ采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文，可Ｗ公布论文的全部或部分内容。东北石油大学有权将本人的学位论文加入《中国优秀硕±学位论文全文数据库》、《中国博±学位论文全文数据库》和编入《

3、中国知巧资源总库》。保密的学位论文在解密后适用本规定。学位论文作帛＾’一论文指导教师签名：１９指导小组成员签名：ThesisfortheMasterDegreeinEngineeringStudyofacrylonitrilewastewaterincatalyticwetperoxideoxidationCandidate:WeiShirongTutor:JingGuolinSpecialty:ChemicalEngineeringandTechnologyDateoforalexamination:14th

4、Jun.2015University:NortheastPetroleumUniversity东北石油大学硕士研究生学位论文催化湿式过氧化氢氧化法处理丙烯腈废水的研究摘要丙烯腈生产中排出的废水含有剧毒物质丙烯腈、乙腈、HCN、聚合物、硫铵等，因此丙烯腈废水具有成分复杂、可生化性差、毒性高等特点，且有机腈的生化反应会生成大量NH3—N，使水体富营养化。若此类废水未经处理或处理未达标直接排放，会造成自然环境的严重污染。因此如何高效处理丙烯腈生产废水，使之达到排放标准已经成为丙烯腈工业中亟待解决的问题之一。催化湿式过氧化氢氧化技术（CWP

5、O）是在湿式氧化技术（WAO）条件（高温，398~623K，高压，0.5~20Mpa）的基础上，加入催化剂发展而来的。与WAO相比，CWPO降低了反应的苛刻条件，提高了反应效率。本文在前人湿式氧化技术的基础上，采用催化湿式氧化技术，以过氧化氢为氧化剂，分别采用单一和复合催化剂，研究催化湿式氧化的反应机理及丙烯腈废水的反应特性。本文采用的废水为模拟丙烯腈废水，其中含丙烯腈浓度为4000mg/L，COD为8766.5mg/L，TOC为3088.2mg/L。分别考察过氧量、反应温度、反应时间及催化剂投加量等因素对COD、TOC和丙烯腈去除

6、率的影响。利用正交实验确定催化湿式氧化的影响因素顺序，研究了反应动力学及表观活化能等。2+2+2+3+2+经过实验，选定单一催化剂为Cu，复合催化剂比例为Cu:Ni:Fe:Zn=1:1:2:1。在单一催化剂催化实验中，（1）过氧量为0.8，反应温度523K，催化剂投加量250mg/L，当反应时间从1min到9min，COD、TOC、丙烯腈的去除率分别从91.66%、91.86%、89.28%增大到97.23%、97.78%和96.07%；（2）反应温度523K，反应时间为7min，催化剂投加量250mg/L，过氧量从0到0.8，CO

7、D、TOC、丙烯腈的去除率分别从90.26%、90.28%、87.05%提升至97.23%、97.78%和96.07%；（3）过氧量为0.8，反应时间7min，催化剂投加量250mg/L，反应温度从483K至523K，COD、TOC、丙烯腈的去除率分别从94.52%、94.86%和92.42%提高到96.88%、97.02%和94.90%；（4）过氧量为0.8，反应时间7min，反应温度523K，催化剂投加量由50mg/L增加至250mg/L过程中，三项指标分别从最初的75.6%、77.2%、69.5%上升到最大值97.23%、97

8、.78%和96.07%。在复合催化剂催化实验中，COD、TOC以及丙烯腈的去除率相比单一催化剂更高，且上升趋势较为平缓，说明复合催化剂较单一催化剂更加稳定。在正交实验中确定的湿式氧化影响因素顺序：反应温度＞反应时间＞过氧量＞催化剂投加