太湖流域饮用水中微量有机污染物高级氧化技术研究

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1、东南大学硕±学位论文太湖流域饮用水中微量有机污染物高级氧化技术研究专业名称;环境科学与工耗作者姓名:薛埼指导教师;失光灿ResearchonTraceOrganicPollut:antsRemovalfromTaiLakeBasinb乂dvancedOxida村onyProcessesAThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFor1:heAcademicDegreeofMasterofEngineeringbyXUEQiSupervisedby

2、ZHUGuangcanSchoolofEnerandEnvironmentgySoutheastUniversityMa2015y东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究,成果,。尽我所知除了文中特别加W标注和致谢的地方外论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明。与我并表示了谢意。研究生签名;期:—日东南大学学位论文使用授权声明东南

3、大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档,可W采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内一容和纸质论文的内容相致,,可。除在保密期内的保密论文外允许论文被查阅和借阅W公布(包括刊登)论文的全部或部分内容。论文的公布(包括刊登)授权东南大学研究生院办理。乂占日期 ̄么:>八研究牛豁名奇导师容名^苗!^\^摘要水中新兴有机污染物是饮用水安全的重大隐患。在我国诸多水体中均不同程度地检测出了药品、个人护理品和内分泌干扰物。这些有机污染物能够在自然环境中不断积累、富集,进而通过饮用水和食物链

4、的富集作用对人体和其他生物造成严重的危害,如使生、、物体内分泌失调致癌致崎和致突变等。并且,这些污染物往往难W通过常规水处理工艺进行去除。在现有的有机物处理技术中,高级氧化工艺因具有氧化速率快、反应条件温和、适用范围广和无二次污染等特点得到了大量的研究和应用。本文考察基于臭氧和紫外的高级氧化工艺对共存体系中类固醇雌激素和横胺类抗生素去除巧性,并对降解机理、影响因素、降解途径、生物毒性等做了详尽的研究。类固醇雌激素和横胺类抗生素在〇3和UV体系中均有很好的去除效果,〇3去除横-胺类物质主要依靠〇3分子直接氧化作用,而氧化类固醇雌激素时,0H的间接氧化作

5、用不可被忽略;H种横胺类抗生素均具有很好的光解活性,能够被UV单独去除,类固醇雌激素(除了雌丽)紫外光解活性较差;UV/H202相比单独UV和〇3,更能够使目标污染物彻底矿化一;共存反应体系中类固醇雌激素、横胺类抗生素的降解均符合级反应动力学模型。高级氧化工艺降解影响因素分析:增加臭氧浓度或紫外光强能够强化有机污染物的去除,而提高污染物的初始浓度则会导致降解效能下降,这本质上是投配比(即臭氧或)光量子投量与有机污染物的浓度比决定了有机污染物的降解效能;对于化工艺,溶一液的pH值能通过两方面影响有机污染的降解效能:是pH的改变能够影响化的直接反应和

6、间接反应的贡献大小,二是pH的改变能够影响有机污染物的离解状态从而影响其与臭氧分子的反应活巧,;对于UV/H2O2工艺pH值主要通过影响有机物的离解状态一进而影响其光解活性,;阴离子对降解过程的影响与氧化体系和氧化机理有很大关系H一方面作为O捕获剂而起抑制作用,另方面作为〇3的稳定剂而促进臭氧氧化反应的‘UV福姑下能够产生0H从而促进UV/HO工艺两类氧化进行,或是在22氧化;腐殖酸在体系中均起到抑制效果。采用GC/MS手段鉴别类固醇雌激素降解中间产物发现:高级氧化工艺去除类固醇雌激素,既可能攻击苯环上的氨原子,也可能攻击环炫中碳原子上的氨原子,从而产

7、生一,,経基,并被进步氧化为殼基和装酸同时分子结构中的捏基也容易被氧化为默基进而发生断链和开环,最终被彻底矿化。采用LC/MS/MS手段鉴别橫胺类物质降解中间,产物发现:〇和UV处理横胺类抗生素的过程中产生了大量的中间产物而运些产物3部分保留或完全保留了母体分子中的某些官能团结构:化氧化产物主要包括経基化产物LJ及甲基氧化成装酸、氨基氧化为硝基产物、氨基被経基取代产物、氮硫键断裂产物产物;单独UV和uv/H2〇2降解产物相似,主要包括哲基化产物、氨基氧化为

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