铌酸钾钠基介电材料的微结构与性能调控

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1、国内图书分类号：TN304西北工业大学工学博士学位论文铌酸钾钠基介电材料的微结构与性能调控博士研究生：刘智勇导师：樊慧庆教授申请学位级别：工学博士学科、专业：材料学所在单位：材料学院答辩日期：2017年3月授予学位单位：西北工业大学Classifiedindex:TN304DissertationsubmittedinpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofDoctorofPhilosophyMicrotructureandPropertiesTailoringinPotassiumSodiumNiobate-Ba

2、sedDielectricMaterialsPh.DCandidate：LIUZhiyongAdvisor：ProfessorFANHuiqingDegreeAppliedfor：DoctorofPhilosophySpecialty：MaterialsScienceSchool：SchoolofMaterialsScienceandEngineeringDateofOralDefence：March,2017UniversityConferringDegree：NorthwesternPolytechnicalUniversity摘要摘要材料的性能不仅取决于材料的组分，

3、还与材料的微观组织结构相关，因此，通过对材料的微结构参数进行调控，改善及优化材料的性能，具有重要的研究价值和实际意义。钙钛矿结构的铌酸钾钠固溶体K0.5Na0.5NbO3居里温度为420°C，具有高介电常数、低介电损耗以及大的压电活性等显著特点，在无铅压电和多层电容器(MLCC)等领域有着巨大的应用潜力。本论文以K0.5Na0.5NbO3陶瓷为基体，采用A/B位取代改性以及与其他无铅电介质材料固溶、复合的方法，来调控陶瓷的微观结构，获得了具有高介电常数、宽温度稳定性、可调谐介电性能的介电陶瓷，并探讨相关的物理机制。首先，采用SrZrO3固溶K0.5Na0.5NbO3陶瓷，

4、构造出具有核壳微结构的(1-x)K0.5Na0.5NbO3-xSrZrO3材料，获得了在-55-201°C范围内稳定的介电性能，并研究微结构与介电性能之间的关系。当含量为x=0.14时，陶瓷的晶粒内存在明显核壳微结构：Sr和Zr元素匮乏的核区域，以及接近于设计组分的壳区域，并且x=0.14样品的介电常数高达2310，室温下介电损耗低于2%，在-55–201°C的宽温度范围介电常数的变化率低于±15%，满足于商业应用的X9R型高温MLCC使用标准。当含量为x=0.16时，壳区域的体积分数增加，核区域的降低，对应于核区域的介电峰也降低。同时，还确定K0.5Na0.5NbO3-

5、SrZrO3材料体系核壳微结构的形成机制为固态扩散烧结机制；并基于Lichtenecker和Lorentz-type方程相结合的方法，建立起核壳微结构与介电性能的关系模型。其次，采用A位Bi，B位Cu共掺杂改性的方法，制备出具有核壳微结构的(K0.5Na0.5)(1-x)BixNb(1-2x/3)Cu2x/3O3陶瓷，进一步将K0.5Na0.5NbO3基介电材料的使用温度范围扩宽到40–520°C。Bi和Cu共掺杂的方法有效地提高了陶瓷的烧结致密性和降低了陶瓷的晶粒尺寸，使得高温区的Tc相变峰显著弥散化，获得了介电常数为1350，在40–520°C的超宽温度范围内介电常数

6、的变化率低于±15%的介电陶瓷。通过交流阻抗谱有效地区分了核区和壳区对陶瓷介电常数的贡献：壳区为Bi元素富集区域，为非铁电相，介电常数与温度变化无关；核区为Bi元素匮乏区域，为铁电相，表现出明显的纳米畴结构，具有四方-立方相转变的介电峰。然后，制备了在可见光区域表现出良好透明度的(1-x)K0.5Na0.5NbO3-xSrTiO3透明陶瓷，研究了光学性能、弛豫机制以及介电调谐性能。发现透明陶瓷的弛豫行为能够很好的用Lorentz-type公式进行描述，并且微结构和缺陷对陶瓷体的透光性能有重要影响。当x=0.18时，样品在可见光633nm处透光率为41%，在近红外波段(90

7、0nm)的透光率达到55%，并且具有高的介电调谐率(nr=24.1%)和低的介电损耗(tand=0.016)。随着SrTiO3的含量增加，K0.5Na0.5NbO3-SrTiO3透明陶瓷的介电弛豫度增加，相应的介电调谐率和介电损耗都在降低。介电调谐行为遵循Landau-Ginsberg-Devonshire极化模型，介电调谐的贡献主要来源于两部分：本征晶格声子极化贡献以及非本征纳米极性微区的贡献，对于I西北工业大学博士学位论文x=0.18样品，纳米极性微区极化的贡献率为5.9%。进而，采用Bi2O3调控(K0.5Na0.5)0