石墨烯负载金属氧化物催化剂的制备及其低温nh_3-scr性能研究

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1、硕士学位论文石墨烯负载金属氧化物催化剂的制备及其低温NH3-SCR性能研究作者姓名焦金珍学科专业环境工程指导教师黄碧纯教授所在学院环境与能源学院论文提交日期2015年6月PreparationofMentalOxidesSupportedonGrapheneCatalystandTheirActivityforLowTemperatureNH3-SCRADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：JiaoJinzhenSupervisor：Prof.HuangBichunSouthChinaUniversityofTechno

2、logyGuangzhou，China分类号：X51学校代号：10561学号：201220117671华南理工大学硕士学位论文石墨烯负载金属氧化物催化剂的制备及其低温NH3-SCR性能研究作者姓名：焦金珍指导教师姓名、职称：黄碧纯教授申请学位级别：硕士学科专业名称：环境工程研究方向：大气环境与污染控制论文提交日期：2015年6月1日论文答辩日期：2015年6月5日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：2015年6月30日答辩委员会成员：主席：叶代启教授委员：黄少斌教授石林教授张太平副教授朱云副教授华南理工大学学位论文原创性声明本人郑重声明••所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行

3、研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：£

4、、金冷曰期:>/J：年{月d日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，目卩••研究生在校攻读学k期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学•学校有权保存并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅（除在保密期内的保密论文外）；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许釆用於印、缩印或其它复制手段

5、保存、汇编学位论文本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致.~本学位论文属于：□保密，在____年解密后适用本授权书.0不保密，同意在校园网上发布，供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览；同意将本人学位论文提交中国学术期刊(光盘版）电子杂志社全文出版和编入CNKI《中国知识资源总库》，传播学位论文的全部或部分内容。(请在以上相应方框内打“V”）作者签名••金?^日期：乂/J：J•/I指导教师签名：日期：如/s作者联系电话：>电子邮箱：联系地址(含邮编)：摘要氨选择性催化还原（NH3-SCR）氮氧化物（NOx）技术利用NH3在催化剂和有氧的条件下将NOx还原为N2,是目前应用最广泛、技

6、术最成熟的治理固定源NOx的方法。SCR技术去除NOx的关键是催化剂，催化剂的性能直接影响到SCR系统的整体脱硝效率。目前商用钒钛催化剂（V2O5/TiO2）在中温段（300~400℃）催化性能优越，该温度段是将脱硝装置布设在脱硫除尘装置之前，因此催化剂在高SO2和高灰量的环境中易失活。如果将脱硝装置放到脱硫除尘装置之后就可以减轻SO2和灰尘的影响，但此时烟气温度会下降到200℃以下，为了避免中温催化剂需要再加热烟气浪费能耗，开发低温、高效的NH3-SCR催化剂将是解决这一问题的重要途径。MnOx具有多种晶型及不同价态的Mn，价态之间的转化产生的较高氧化还原能力能够促进催化反应的进行

7、，因而受到了广泛的关注。CeOx则因其突出的储氧能力和氧化还原能力表现出良好的低温NH3-SCR性能，且具有较好的抗H2O和SO2中毒能力。碳材料具有比表面积大、孔道结构丰富、吸附能力强等特点，是理想的催化剂载体之一。石墨烯是碳材料家族的新成员，具有更大的比表面积、较高的电子迁移率高、优异的热稳定性好以及良好的机械性等适合作为催化剂载体的优点。还可能与活性组分发生协同作用，促进催化反应的进行。本文以改进的Hummers法制备的氧化石墨烯为载体，通过水热法负载MnOx和CeOx活性组分，制备MnOx/GR和CeOx-MnOx/GR系列催化剂。首先，考察了MnOx活性组分负载量不同的Mn

8、Ox/GR催化剂的活性、结构和表面性质的变化。结果表明，MnOx/GR催化剂中MnOx以纳米颗粒分散于石墨烯载体表面,且4+以多种氧化物（MnO、Mn3O4和MnO2）共同存在;负载量为20wt.%的催化剂中Mn和表面吸附氧比例增加,低温区氧化还原能力增强及活性位点数量增多，使其获得了最佳的低温NH3-SCR活性。其次，为了进一步提高MnOx/GR催化剂的低温SCR活性，通过掺杂CeOx对催化剂进行改性。考察了CeOx的掺杂对MnOx/GR催化剂的结构性质