基于室温磷光发射的Gd-HMME氧传感及磷光增强性能研究

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1、硕士学位论文基于室温磷光发射的Gd-HMME氧传感及磷光增强性能研究RESEARCHONOXYGENSENSINGANDPHOSPHORESCENCEENHANCEMENTPERFORMANCEOFGD-HMMEBASEDONROOMTEMPERATUREPHOSPHORESCENCEEMISSION花剑宇哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号：O433.4学校代码：10213国际图书分类号：535密级：公开理学硕士学位论文基于室温磷光发射的Gd-HMME氧传感及磷光增强性能研究硕士研究生：花剑宇导师：张治国教授申请学位：理学硕士学科：物理学所在单位：物理系答辩日期：20

2、18年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:O433.4U.D.C:535DissertationfortheMasterDegreeinScienceRESEARCHONOXYGENSENSINGANDPHOSPHORESCENCEENHANCEMENTPERFORMANCEOFGD-HMMEBASEDONROOMTEMPERATUREPHOSPHORESCENCEEMISSIONCandidate：HuaJianyuSupervisor：Prof.ZhangZhiguoAcademicDegreeAppliedfor：MasterofScienc

3、eSpeciality：PhysicsAffiliation：DepartmentofPhysicsDateofDefence：June,2018Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要光动力治疗兴起于20世纪，是一种利用光动力效应对癌症等疾病进行治疗的新的治疗方法，拥有着广阔的应用前景。但是，光动力治疗在临床使用时却存在着疗效不够稳定的问题，这是由于受到检测技术的限制，人们对于治疗过程中的各个参量无法精确测量，从而影响了治疗效果。氧是光动力治疗过程中十分重要的一个因素，但是目前对于组织中氧含量

4、的测量还缺乏有效的手段，磷光氧探针法是现在研究较多的一种氧测量方法。钆配位的金属卟啉在室温下有磷光发射，并且作为卟啉类物质还有着一定的光敏性，是一种可应用于光动力治疗的多功能诊疗药物。但是其磷光量子产率略低于传统的铂系金属卟啉，因此有必要寻找提高其磷光量子产率的方法。本文将主要以钆血卟啉单甲醚（Gd-HMME）为研究对象，研究其光学性质、能级结构、磷光发射机制、氧传感能力、光敏性以及磷光增强途径。对多种镧系金属卟啉进行了合成方法、光学性质和能级结构性质的研究。实验中使用热溶剂法合成了钕（Nd）、钆（Gd）、镝（Dy）、铒（Er）和铥（Tm）配位的血卟啉单甲醚，利用吸收谱对这几

5、种金属卟啉进行了表征。测量金属卟啉发射谱时，发现Gd-HMME的发光与HMME相比产生了较大红移，并通过寿命分析判断其位于675nm~850nm之间的发光为磷光。在提高吸收谱的测量信噪比后，以钕卟啉为例，发现其吸收谱的Q带有四个吸收峰，这与文献中报道不同。根据吸收谱和发射谱给出了钕卟啉的辐射跃迁过程和能级结构示意图。开展了Gd-HMME的氧传感能力和光敏性研究。首先具体阐述了Gd-HMME在室温下能够发射磷光的机制。其次，发现Gd-HMME的磷光易被周围的氧猝灭，其强度和寿命对氧的变化较为敏感，有十分明显的响应。实验给出了磷光强度和寿命被氧猝灭的Stern-Volmer曲线，

6、猝灭比K-1-1sv分别为3.79mM和3.35mM。另外，发现Gd-HMME有着较好的光敏性，测得其单态氧量子产率为0.38，可作为光敏剂用于光动力治疗。研究了Gd-HMME磷光增强的途径。实验中发现在Gd-HMME甲醇溶液中加入游离的Gd3+能够使得磷光发射得到较大提升，磷光强度与Gd3+浓度之间存在线性关系。根据吸收谱、激发谱、时间分辨光谱的测量，结合磷光量子产率公式给出了Gd3+增强Gd-HMME溶液磷光发射的具体机制。最后，研究了其他几种稀土离子Nd3+、Er3+、Tm3+对Gd-HMME溶液磷光发射的影响。关键词：光动力治疗；镧系金属卟啉；钆离子；氧传感；室温磷光

7、；磷光增强-I-AbstractAbstractPhotodynamictherapyemergedinthe20thcentury.Itisanewtreatmentmethodforthetreatmentofdiseasessuchascancerusingthephotodynamiceffect,andhasbroadapplicationprospects.However,photodynamictherapyhasaproblemofunstableefficacyinclinicalus