磁性雌二醇分子印迹聚合物的制备及吸附性能研究.pdf

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1、硕士学位论文磁性雌二醇分子印迹聚合物的制备及吸附性能研究PREPARATIONANDADSORPTIONPROPERTYOFMAGNETICMOLECULARLYIMPRINTEDPOLYMERSFORSELECTIVERECOGNIZINGESTRADIOL毕蓝泊哈尔滨工业大学2018年6月国内图书分类号:TU991.2学校代码:10213国际图书分类号:628.1密级:公开工学硕士学位论文磁性雌二醇分子印迹聚合物的制备及吸附性能研究硕士研究生:毕蓝泊导师:康晶副教授申请学位:工学硕士学科:市政工程所在单位:环境学院答辩日期:2018年6月授予学位单位:哈尔滨工业

2、大学ClassifiedIndex:TU991.2U.D.C:628.1DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringPREPARATIONANDADSORPTIONPROPERTYOFMAGNETICMOLECULARLYIMPRINTEDPOLYMERSFORSELECTIVERECOGNIZINGESTRADIOLCandidate:BiLanboSupervisor:AssociateProf.KangJingAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpeciality:

3、MunicipalEngineeringAffiliation:SchoolofEnvironmentDateofDefence:June,2018Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology摘要摘要雌二醇(estradiol,简称E2)是已知雌激素活性最强的内分泌干扰物之一,作为天然雌激素的一种,广泛存在于自然环境中。现有研究表明,痕量的雌二醇就可以对生态环境和人类健康产生严重影响。因此,为了检测复杂环境样品中痕量的雌二醇,需建立一种方便、快速、操作简单的样品预处理方法,并与现代检测技术联用,来

4、分析复杂样品中的雌二醇。本论文以雌二醇为模板分子,以磁性Fe3O4纳米颗粒为负载材料,利用表面分子印迹技术,在修饰后的四氧化三铁磁核表面制备雌二醇磁性分子印迹聚合物(Magneticmolecularlyimprintedpolymers,MMIPs)。将MMIPs作为固相萃取材料,实现对模板分子雌二醇富集和回收再利用;在吸附时自身完成磁分离,简化前处理操作。建立了实际水体中雌二醇的预处理方法,并利用该方法和液相色谱方法联用成功用于去离子水、自来水、水库水等水样的分析,并进一步探讨了雌二醇磁性分子印迹聚合物的选择吸附性。利用表面分子印迹技术,在修饰后的四氧化三铁磁核

5、表面合成雌二醇磁性分子印迹聚合物(MMIPs)。通过对合成MMIPs的原料配比和条件的优化,确定最佳反应条件。并利用扫描电镜(SEM),傅里叶红外光谱(FTIR),X射线衍射仪分析(XRD)等方法对聚合物的表面形貌以及结构进行表征,分析其合成和吸附原理。对雌二醇磁性分子印迹聚合物的吸附和解吸条件进行了优化,来确定最佳的富集浓缩条件。同时还研究了磁性分子印迹聚合物吸附雌二醇的动力学及热力学过程,并利用动力学拟合及等温线拟合分析吸附机理。结果表明:MMIPs对雌二醇的最大吸附容量为27.35mg/g,达到吸附平衡时间为40min。同时还在三种实际水体中进行加标回收率的实

6、验,其加标回收率为80%~93%,相对标准偏差(RSD)为4.5%~8.2%。对雌二醇磁性分子印迹聚合物的选择吸附性进行研究,选取雌酮、雌三醇、双酚A、苯酚和磺胺甲恶唑等内分泌干扰物作为干扰物质,分别在单元、二元和多元体系中对雌二醇的竞争吸附能力进行考察。同时还研究水体中天然有机物腐植酸和阴阳离子等常见物质对雌二醇的吸附产生的干扰影响。结果表明,水中干扰物质只会使MMIPs吸附雌二醇的饱和吸附容量降低,并不会影响MMIPs的选择吸附性,从而得到MMIPs对雌二醇具有很好的选择吸附性。关键词:磁性分子印迹聚合物,雌二醇,磁性固相萃取技术,表面印迹技术-I-Abstra

7、ctAbstractEstradiol(E2)isoneofthemostpotentendocrinedisruptorsknowntohaveestrogenicactivity.Asoneofnaturalestrogens,estradioliswidelypresentinthenaturalenvironment.Manypapershavereportedthattraceconcentrationsofestradiolcanhaveseriouseffectsontheecologicalenvironmentandhumanhealth.Th

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