探究垃圾渗沥液-烟气脱硫体系气液吸收与解吸过程研究

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1、四川大学博士学位论文垃圾渗沥液-烟气脱硫体系气液吸收与解吸过程研究姓名：苏仕军申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：朱家骅20041020四川大学博上学位论义垃圾渗滤液．烟气脱硫体系气液吸收与解吸过程研究化学工程专业研究生苏仕军指导教师朱家骅教授寻求廉价且性能可靠的湿法烟气脱硫新工艺、新型高效吸收剂和经济有效、技术先进的城市垃圾填埋场渗滤液中高浓度氨氮预处理方法，一直是环境化学工程领域的两大热点。本研究首次提出并建立了垃圾渗滤液湿法烟气脱硫．微生物硫转化互补体系，利用垃圾渗滤液的高碱度和液相金属离子催化氧化性“以污治污”吸收

2、二氧化硫，同时较高温度的烟气又作为汽提介质“以污治污”吹脱垃圾渗滤液的氨氮。本文系统研究了垃圾渗滤液吸收烟气中S02并伴随氨的解吸这一复杂过程的反应机理、宏观动力学控制步骤和工艺特性，并对这一特殊的气液吸收和解吸过程进行了数值模拟。针对垃圾渗滤液组成复杂的特性，采用自行设计的双磁力搅拌气液反应器通过实验首次研究了含有NH4+一N、过渡金属离子、无机阴离子、复杂有机物的垃圾渗滤液吸收s02同时伴随渗滤液氨解吸过程的反应机理，采用L9(34)正交试验研究了垃圾渗滤液的pH值、Fe”、Mn2+、Cl‘、乙醇以及甲苯等代表性因子的显著性

3、，并证实这些因子对s02吸收效率影响的大小依次为pH值、Fe”和Mn2+的浓度、cl‘浓度及乙醇和甲苯的浓度。对pH值、Fe”、Mn”、CI。、乙醇以及甲苯等代表性因子进行了机理分析、定量实验研究和数学模拟。结果表明，(1)垃圾渗滤液pH值是S02吸收率和氨氮吹脱去除率的关键因素，高的初始pH值可同时获得较高的氨氮吹脱去除率和脱硫率。(2)垃圾渗滤液的初始pH值为8．5，液气比)b3L／m3并控制吸收终点pH值为6．0，S02平均吸收率可达85％，氨氮吹脱累计去除率可达44％。(3)垃圾渗滤液pH值低于7时，渗滤液中较低浓度的F

4、e2+、Mn2+对液相的S(IV)氧化仍具有较显著的催化作用，在相同浓度下，Mn2+的催化作用优ff：Fe“，但二者的催化行为总体上类似，提高Fe2十、Mn”浓度可有效促进S02的吸收率。(4)Cl’对S02吸收的促进作用主要归因于cl‘对液相的S(Ⅳ)氧化具有较显著的催化作用，而这种催化作用必须在Fe“、Mn”的协同下才可能发生。(5)乙醇能通过抑制液相的S(IV)氧化反应降低s02的吸收效率，但四川^学博十学位论立总体上这种抑制作用明显小于Fe2十、Mn2+以及cl一的催化作用。(6)液相发生的S(Ⅳ)氧化反应对于促进苯基类

5、难生物降解物质的破环有促进作用，有利于后续的生物硫转化工艺。(7)垃圾渗滤液吸收烟气S02的宏观动力学过程较复杂，总体上属于传质速度控制过程而非动力学控制过程，由实验结果，可以根据溶液pH值的变化划分传质速度控制过程，当体系的pH值较高时(pH值／>8．5)，气相扩散阻力为主导性因素，吸收过程控制步骤可视为气相扩散控制；当4<、pH≤6．5值时，液相扩散阻力为主导性因素，吸收过程控制步骤可视为液相扩散控制；而当6．5

6、0mm常规填料塔内脱硫率和氨氮脱除率随液相停留时间、操作温度、喷淋密度、液气比、烟气中S02浓度和渗滤液中氨氮浓度等的变化情况．分析了这些操作参数对过程的影响，并根据实验数据得出了脱硫率、氨氮脱除率和操作参数之间的回归经验方程。在液相停留时间为45min，操作温度50"C，喷淋密度3m3／mLh，液气LL3L／m3，烟气S02浓度1500pm的较佳工艺组合条件下，S02平均吸收率可达85％，氨氮总去除率达40％，吸收尾液COD／SLk为2．1，有利于后序吸收尾液中硫的微生物转化处理。基于经典双膜传质理论，建立了填料塔内垃圾渗滤液

7、吸收烟气中S02并伴随氨的解吸过程的数学模型，根据工艺研究的实验条件对模型赋初值，结合模型参数估值确定适宜的边界条件，采用Maple8．0对模型方程进行求解，得到了液膜内各组份的浓度分布特性曲线，以及气相分压、pH值、传质阻力、传质速率、吸收增强因子等沿塔高的分布特性，结果表明模型预测结果和实验结果吻合良好。通过本文研究，弄清了垃圾渗滤液吸收烟气中S02并伴随氨的解吸过程的反应机理和宏观动力学控制步骤，掌握了填料塔内垃圾渗滤液吸收烟气中S02并伴随氨的解吸过程的工艺操作特性及其规律，基于对实验数据的数学模拟给出了较佳的操作参数范

8、围。基于经典双膜传质理论建立了过程模拟计算的模型，为本工艺过程和其它湿法烟气脱硫过程的传质-反应现象提供了一个定量的理论分析和工程设计基础。关键词；烟气脱硫垃圾渗滤液亚硫酸盐硫酸盐液相催化氧化数值模拟II四川大学博士学位论史Studyontheprocessof