探究金属取代dawson型多元杂多化合物的合成及其催化醇氧化反应性能研究

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1、学校代号：10731学号：P0308l70206密级：公丌兰州理工大学硕士学位论文金属取代Dawson型多元杂多化合物的合成及其催化醇氧化反应性能研究堂焦虫埴厶丝名；趔壅盛昱哑蛙名壁婴窭!奎蚩龌副整攫墙羞望焦!互澶丝』堂医圭些名叠!业堂工艺缝窒握童旦翅；2QQ§生』旦2Q口照塞簦趱目塑：2QQ§生』月鳘鳢耋虽盒主庭!寇趣坚硕士学位论文摘要本文在Dawson结构杂多化台物P2wl8的基础上，合成了一系列金属取代的缺位型Dawson结构磷钨和磷钼钨杂多化合物及铌与吡啶取代的Dawson结构的钼钒磷杂多化合物。通

2、过红外光谱、紫外．可见光谱和热重分析等表征手段，证明所合成的化合物具有Dawson结构，并以苯甲醇选择催化氧化为探针反应，系统研究了其催化性能。金属取代的缺位型Dawson结构磷钨杂多化合物在过氧化氢存在下，对苯甲酵的催化氧化显示出较高的催化活性和选择性，尤其是a2一MgP2w17的催化活性更高。考察了反应条件和催化活性的关系，得到了最优的反应条件。以过氧化氢为氧化剂，以金属取代的缺位型Dawson结构磷钼钨杂多化合物为催化剂，以水为溶剂，通过正交试验设计，考察了苯甲醇的催化选择氧化，得到了最优的操作条件。

3、将合成的系列铌、吡啶取代的Dawson型铝钒磷杂多化合物用于醇的催化氧化，探讨了反应条件和催化机理。结果表明，在用过氧化氢作氧化剂时，催化剂NbH2P2Mol6V2pry对醇的催化效果最好。当用NbH2P2Mol6V2pry作催化剂时，许多伯醇和仲醇都可以被氧化成相应的羰基化台物，并且此时的转化率和选择性都很好。此外，在两相体系中，催化剂NbH2P2Mo】6V2pry可以重复使用，而其活性和选择性几乎没有明显的降低。通过对比实验，推测NbH2P2MoI6V2pry的高活性似乎与铌和吡啶的协同作用以及多阴离子

4、中的适宜的钒元素有关。关键词：Dawson型；杂多化合物；合成：催化；氧化；反应AbstractBasedonDawson—typeheterop01yconlpOundP2Wl8，aseriesofmetal-substitutednlelaeunaryDawson—typetungstophosphorieandmolybdotungstophosphoricweresynthesized．TheDawson-typeniobiumandpyridine-exchangedmolybdoVanadoph

5、osphatecomplexwassynthesized．TheresultsofIR，UV—VisspectroscopyandDTA-TGAconfirmedthataIlcompoundsstillremainbasicaIlycharacteristicoftheDawsonstructure．TheDawson-typecompoundswereusedinthecatalyticselectiveoxidationofbenzylalcoh01andcatalyticactivitywasjnv

6、estigatedsystematically．Metal一substitutedthelacunaryDawson—typeheteropolyanionsexhibitedhighcatalyticactivityandselectivityforcatalyticoxidationofbenzylalcoholwithH202．Inparticularly，值2-M妒2w】7hadahi曲catalyticactivity．ThereactionconditionandcatalyticaGtivit

7、ywasinvestigated，andtheop“mizationreactionconditionswereobtained．WhenH202wasusedastheoxidation，waterassolventandmetal一Substitutedthe1acunaryDawson—typeheteropoIyanionsm01ybdotungstophosphoricascatalyst，thereactionconditionofcatalyticoxidationofbenzylalcoho

8、lwasinvestigatedbyorthogonaldesign．Optimizationreactionconditionswereobtainedthroughanalyzingresultsoforthogonaldesign．‘Ase“esof、^，eIIs—Dawsontypeniobiumandpy“dine—exchangedmolybdovanadophosphatewassynthesize