探索纳滤浓缩和脱盐的传质过程研究

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1、南京工业大学博士学位论文纳滤浓缩和脱盐的传质过程研究姓名：杨刚申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：徐南平;时钧2002.5.1南京工业大学博士学位论文摘要本文以开发纳滤应用技术为背景，以采用螺旋卷式纳滤膜进行纳滤过程研究以及实现纳滤技术的工业化为目标，在螺旋卷式纳滤膜元件内的浓差极化、纳滤膜性能的模型表征、染料水溶液的浓缩和脱盐等方面展开系统的研究。f螺旋卷式纳滤膜元件内的浓差极化理论探讨了在不同的本体溶液浓度、溶质半径、母液循环流速、操作压力以及系统温度等条件下，膜表面浓差极化程度沿母液错流方向的变化趋势。结果表明在温度298K下，在网格单目长度o

2、．003m的范围内，对于象蔗糖分子这样大小的溶质，当边界层流体剪切速率为1000s。1左右，压力推动力为1MPa时，浓差极化程度小于1．02。在此基础上，对文献报道的浓差极化经验式进行了比较分析，并将不可逆热力学模型(S—K模型)与膜面微元上的质量守恒方程以及浓差极化层的传质经验式相结合，评估浓差极化层传质经验式的适用性。结果表明采用Eriksson经验式时，对膜过程的描述与实验结果最为接近。该经验式表明当膜表面母液循环流速在O．1m·so左右时，浓差极化得到了有效的减缓，而其它的经验式对浓差极化的评估过高。在忽略循环流道内压力和浓度的变化时，发现采用Er

3、iksson经验式所得到的结果也与上述精确计算的结果非常接近。这为开展螺旋卷式纳滤膜性能的模型表征提供了必备的前提，为高浓度溶液体系纳滤过程中浓差极化的简化处理提供了充分的理论依据。纳滤膜性能的模型表征在代表纳滤模型最新发展方向之一的基于推广的Nemst—Planck方程的DSPM模型与经典的S．K模型之间建立了参数关联。在此基础上，针对DK4040C和CA2020卷式纳滤膜，根据对中性有机物稀溶液的纳滤实验结果，联合使用s—K模型和DSPM模型，从不同中性有机物溶液体系的膜过程实验获得纳滤膜的等效孔径和等效膜厚。从所得到的等效孔径的数值变化看出，DK40

4、40C纳滤膜具有较均一的孔径，平均等效孔径为0．50x10母m，而CA2020纳滤膜的孔径分布较宽，平均等效孑L径为O58×10-9m。在统一的等效孔径下，根据实验数据可以获得作为可调参数的溶质渗透系数或等效膜厚。在减少模型参数的前提下，通过该方法也可获得对不同溶质截留性能良好的表征效果。如果将溶质渗透系数与溶质的半径相关联，可以粗略地预测对不同分子量的溶质的截留率。在根据NaCI稀溶液的纳滤实验评估纳滤膜的等效电荷密度时，通过调节等效膜厚，获得等效电荷密度与膜面溶质(NaCI)浓度之间的线性关系。结果表明，DK4040C和CA2020纳滤膜的等效膜厚分别

5、为43．5×10‘6m和49x104m，摘要DK4040C纳滤膜的电荷密度明显高于CA2020。上述的膜结构和膜性能表征表明，这两种纳滤膜具有不同的潜在应用领域。DK4040C纳滤膜适合于小分子中性有机物体系的尺寸筛分和脱盐(NaCl等单价电解质)，CA2020纳滤膜适合于截留较大分子量的溶质，以及较大分子有机物溶液体系的脱盐。NT染料水溶液纳滤浓缩和脱盐过程的研究根据模型表征结果，本文采用CA卷式纳滤膜进行了NT(商品名)染料水溶液浓缩和脱盐过程的实验研究。结果表明，在温度304K一3lOK和压力1．8MPa下，NT成分的表观截留率达到99．8％以上，N

6、T含量从0．14mol·L。浓缩到0．25mol·L～，NaCl浓度从1．05mol·L’1降到O．023mol·L一。根据对浓缩过程中渗透流率、NaCl表观截留率以及膜污染的考察，认为在浓缩过程中膜表面形成了凝胶层，也可能形成了沉积层。根据上述实验考察的结果以及深入的理论分析，本文建立了高浓度染料水溶液纳滤过程的物理模型。该模型认为在高分子膜表面形成了具有溶质截留能力的二次膜层。NaCl主要通过扩散传递透过膜层，二次膜层和浓差极化层的厚度都发生变化，这些是该模型的主要特征，是引起渗透流率下降和截留率上升的主要原因。本文由此建立了相应的纳滤过程数学模型。在

7、扩散传递控制的纳滤过程中将NaCI的浓差极化层传质系数与渗透流率相关联，得到简洁的经验式。该关系式与简化的S．K方程以及Donnan效应相结合的结果表明，采用这种方法描述NT溶液的纳滤过程，符合膜过程理论，与实验结果具有良好的一致性，因而这种方法对类似的纳滤工艺设计具有指导意义。通过模拟分析，本文对工业规模的纳滤浓缩和脱盐装置所需要的膜面积和去离子水的使用量进行了评估，表明充分利用Donnan效应促进脱盐过程，有利于减少纳滤装置膜面积、用水量以及能耗，并得到了优化的工艺设计参数。该结果与工业实际运行结最相吻合，表现出良好的实用价值。综上所述，y本文工作从研

8、究卷式纳滤膜元件内的浓差极化入手，从理论和实验两个角度考察了浓差极