探索纳米碳管的制备及其作为催化剂载体的初步研究

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1、天津大学硕士学位论文纳米碳管的制备及其作为催化剂载体的初步研究姓名：白银石申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李振花20070601中文摘要大量理论和实验研究表明，纳米碳管(CNTs)是最有前途的催化剂载体材料之一，金属／纳米碳管催化剂可有效的将活性金属颗粒的直径控制在纳米级，显著提高催化剂的各种性能。因此，研究活性金属／纳米碳管催化剂的制备方法，进一步提高催化剂的各种性能，是纳米碳管载体类型的催化剂能够实现工业化的关键。本文对纳米碳管与传统载体进行了性能比较，并对纳米碳管作为催化剂载体的应

2、用进行了初步探讨。本论文分别对负载在不同载体(u-A1203、Si02、MwNTs等)上的Fe、Co、Ni系催化剂进行了研究，催化剂的活性通过纳米碳管的催化化学气相沉积(CCVD)法合成反应进行评价，结果表明：过渡金属的活性顺序为：Ni>Co>Fe，10％的Ni负载量较好；载体的性质对于催化剂生成纳米碳管的形貌和活性金属的分散性均存在影响。实验还考察了助剂的加入对各种Ni基催化剂的影响，结果表明：与Ni摩尔比为1／4的La的加入，使得纳米碳管担载Ni催化剂的活性大大提高；La的加入，改善了催化剂生

3、成纳米碳管的形貌，使其杂质变少；分析认为，这主要是因为La的加入提高了的Ni在催化剂上的分散度。本文还对纳米碳管进行了HN03预处理，采用长时间回流和超声分散相结合的方法对纳米碳管进行预处理，负载Ni催化剂后，测定了其用于纳米碳管制备的性能，结果表明：作为“纳米颗粒模板剂”的纳米碳管在催化剂焙烧的过程中可以转化为无定形碳而将纳米级的NiO缠绕和隔离，避免了Ni颗粒的聚集长大，提高了Ni的分散度，从而大大提高催化剂的活性。关键词：纳米碳管；催化剂载体；镍；助剂；HN03预处理ABSTRACTProv

4、edbyagreatdealoftheoreticalandexperimentalstudies，carbonnanotubes(CNTs)havebecomeoneofthemostpromisingmaterialsinthefieldsofcatalystsupport．Comparedwithtraditionalsupports，CNTshaveunique‘'templatefunction’’intailingthesizeofmetalparticles，forexample，N

5、i／CNTscatalystscancontrolthellano—diameterofactivemetalparticleseffectivelyandimprovetheperformanceofcatalystsgreatly．Studyonpreparationmethodsofmetal／CNTsisthekeytotheindustrizationofCNTssupport．Comparisonsaremadebetweenmulti-walledcarbonnanotubes(MW

6、NTs)andtraditionalsupports；ElementaryapplicationofCNTsoncatalystsupportisalsostudiedinthisthesis．First，Fe，CoandNiwereloadedondifferentcatalyticsupports(0【-A1203、Si02、MWNTs，eta1)topreparecatalysts．Theactivityofcatalystwasevaluatedthroughcatalyticchemic

7、alvapordeposition(CCVD)ofmethanetOproduceMWNTs．Theresultsindicatethattheactivityofsupportedtransitionmetalsdecreasesintheorderof：Ni>Co>Feandthesuitablemetalloadingis10％．Theproperitiesofsupportsalsoaffectthedispersibilityofthemetalonthemwhichresultsint

8、hechangeofmorphologyoftheMWNTsproduced．ThentheeffectofdifferentpromotersonNicatalystswastested．TheresultsshowedthatafterLaisadded，theNi／MWNTscatalystbecomesmoreactiveandthemorphologyofMWNTsproducedisalsoimprovedwhichattributedtotheincreaseofdi