试析异丙醇溶剂体系中ts-1催化丙烯环氧化过程的研究

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1、天津大学硕士学位论文异丙醇溶剂体系中TS-1催化丙烯环氧化过程的研究姓名：徐大伟申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：米镇涛2000.5.1摘要rTs．1催化丙烯环氧化反应具有反应条件温和：反应速度快、选择性高；使用廉价且安全的稀H：0：溶液做氧化剂；过程无污染等优点。如果采用丙烯环氧化与H：0：生产的集成过程，还可降低H：0：储运费用、节约能耗，是一种非常有工业前景的环氧丙烷合成方法。基于此，厂笨蔓以丙烯环氧化与异丙醇氧化法生产H：0：的集成过程为目标，着重在以下几个方面进行了比较深入的研究。第一．对在异丙醇溶剂中进行的TS一1催化H

2、’O，与丙烯环氧化反应进行了较详细研究，考察了温度，压力，TS．1催化剂浓度，H：02浓度等因素对反应的影响，并确定了最佳反应条件。f实验发现产物P0的加入对环氧化反应影响不大，而副产物水、丙酮的加入则显著降低了产物环氧丙烷的收率，并且发现丙酮与H202容易生成过氧化物，因此，实际生产过程中应将生成的副产物水和丙酮及时移出反应系统。卜w一“一，第二．通过正交实验设计法考察了异丙醇、甲醇混合溶剂组成。温度，H20：浓度，Ts．1催化剂浓度对H：02与丙烯环氧化反应的影响。／在正交实验结果基础上扩展实验范围继续实验，进而确定了异丙醇和甲醇混合溶

3、剂中进行的TS-1催化H2q与丙烯环氧化反应的最佳工艺条件。产、b一第三．在大量实验数据的基础上关联出异丙醇和甲醇混合溶剂中进行的Ts．1催化H：O：与丙烯环氧化反应的动力学方程和异丙醇氧化及环氧丙烷醚化副反应的动力学方程，为集成过程设计提供了动力学依据。关健词：TS．1，环氧丙烷，H202，集成过程，环氧化天津大学硬士学位论文ABSTRACTTheepoxidationofpropylenewithhydrogenperoxidecatalyzedbytitaniumsilicalite(TS—1)hasdistinctadvantage

4、s，suchasmoderateconditions，highyieldtopropyleneoxideandnopollution．Theintegratedprocessofpropyleneepoxidationandmanufacturinghydrogenperoxide，whichCallreducethetransportationandstoreexpenseofhydrogenperoxideandsavetheenergyofdistillation，isabrilliantprospecttobecomeagreent

5、echnologyofthemanufactureofpropyleneoxide．Sothefollowingshadbeenstudiedinthisthesistofacilitatethedesignoftheintegratedprocess．Firstly,theprocessofepoxidationofpropylenewithH202catalyzedbyTS-1inisopmpanolsolventwasstudied．Theeffectofthetemperature，pressure，concentrationofT

6、S-1andhydrogenperoxideontheepoxidationwasinvestigated，andtheoptimumtechnologyconditionsweredetermined．Existenceofwaterandacetoneinthesystemcoulddecreasetheepoxidationrate，andacetonewithH202couldformtheperoxide．So，inpracticalproducingprocess，waterandacetoneshouldbemovedouto

7、fthesystemassoonaspossible．Secondly，byorthogonalexperiment，theeffectoftemperature，H202concentration，TS-1concentrationandsolventcompositionontheepoxidationinisopropanolandmethanolsolventWasinvestigated．Expandingtherangeandcontinuingtheexperiment，theoptimumtechnologicalcondi

8、tionsofpropyleneexpoxidationincomponentsolventweredeterminedfinally．Thirdly,bymeansofcorr