试析稀酒精制乙烯分子筛催化剂的失活行为研究

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1、上海交通大学硕士学位论文稀酒精制乙烯分子筛催化剂的失活行为研究姓名：周丽雯申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：肖文德20080101上海交通大学硕士学位论文摘要稀酒精制乙烯分子筛催化剂的失活行为研究摘要本文对稀酒精脱水反应体系进行了系统的研究和分析，筛选出适合本反应体系的催化剂，并利用XRD、AlMASNMR和低温N2吸附表征技术，考察了催化剂的结构和表面组成及其与催化性能之间的联系；对催化剂的活性和稳定性进行了全面研究，揭示了催化剂的活性和稳定性随时间变化的关系；研究了催化剂失活和再生的性能，为进一步开发抗积炭催化剂及寻找更好的催化剂再生方法奠定基础。全文内容分为以下几部分：

2、1.筛选出了在低温下能有较高活性的催化剂，采用XRD、AlMASNMR和低温N2吸附表征技术对该催化剂进行了表征。结果表明，分子筛催化剂的改性并未改变催化剂的整体结构，六配位铝的存在有利于提高催化剂的稳定性。2.在固定床反应器中进行了分子筛催化剂催化稀酒精脱水生成乙烯反应的活性测试实验，催化剂经高温水蒸气处理，反应时间为1000小时。结果表明，改性后的催化剂对于稀酒精脱水反应具有良好的活性和稳定性，在反应1000小时后，乙醇转化率和乙烯选择性仍没有明显下降。3.采用XRD，低温N2吸附，TG，IR和MASNMR等方法对失活催化剂进行了表征，结果表明，在乙醇脱水反应中，催化剂表面积炭导

3、致分子筛微孔堵塞是造成催化剂失活的主要原因，积炭的物种主要是带有双键的聚合态化合物（或芳香族化合物）。选择合适的温度对催化剂进行再生，实验结果表明，再生后催化剂对于稀酒精脱水制乙烯的反应具有良好的活性和稳定性。关键词：稀酒精，乙烯，分子筛催化剂，失活，再生I上海交通大学硕士学位论文ABSTRACTSTUDYONDEACTIVATIONOFZEOLITECATALYSTSFORETHANOLDEHYDRATIONTOETHYLENEINDILUTEDAQUEOUSSOLUTIONABSTRACTInthiswork,catalyticdehydrationofethanolhasbee

4、nstudiedindetails.Theoptimumcatalystswerechosen.Theeffectsofbulkstructureandsurfacecomponentofcatalystsonthecatalyticperformancewereinvestigated.Activityandstabilityhavebeenpresent.Theperformanceofcatalyticdeactivationandregenerationhasalsobeenresearched.Themaincontentsofthispaperareasfollows:F

5、irst,bymeansofXRD,AlMASNMR,N2-adsorptiontechniques,theresultsshowedthatthestabilityofcatalystwasimprovedwithincreasingcontentoftheoctahedralaluminum.Second,activityexperimentsofcatalystduringaqueousethanoldehydrationtoethylenewerecarriedoutinafixed-bedreactor,thetimeofreactionwas1000hours.There

6、sultsshowedthatthecatalysthadhighactivityandstabilityforaqueousethanoldehydration.Third,bymeansofXRD,N2adsorptiontechniques,TG,IRandMASNMR，theresultsshowedthatdeactivationofcatalystduetothecokeformedonthecatalystsurfacewhichblockedtheporemouthofzeolitechannelsforethanoldehydration.Regenerationo

7、fcatalystwasputtedonappropriatetemperature,theresultsindicatedthattheregeneratedcatalysthadhighactivityandstabilityforaqueousethanoldehydration.KEYWORDS:aqueousethanol,ethylene,zeolitecatalyst,deactivation,regenerationII上海交通大学硕士学位