试析载体酸性对cu-co基催化剂低温活化转化ch,4的影响

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1、太原理工大学硕士学位论文载体酸性对Cu-Co基催化剂低温活化转化CH<,4>的影响姓名：张韶红申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：黄伟20050501太原理工大学硕士研究生学位论文y-788189载体酸性对Cu．Co基催化剂低温活化转化CH。的影响摘要实现CH4与CO：共活化转化是当今催化领域最具挑战性的课题之一。这一过程为天然气的优化利用，减少最大温室气体的排放，具有非常重要的意义。CH。．C02在温和条件下直接合成乙酸是近年来本实验室一直致力研究的课题，目前已取得很大进展。但由于CH。分子结构的高稳定性，实现对CH。分子的高效活化，就成为

2、该课题研究的关键问题。本文在综述了乙酸合成研究进展基础上，结合已往的研究成果和国内外超强酸对活化CH。的研究进展，设计了一系列不同固体超强酸负载的金属催化剂，采用程序升温技术H2．TPD和C02／H2．TPSR，考察了于不同温度下吸附CH4后的表面碳物种的反应活性，利用FTIR、XRD、BET等表征手段进行了分析测试，旨在筛选出高cH4低温活化的催化剂，为整个课题研究的深入奠定基础。通过研究得出以下结论：l太原理工大学硕士研究生学位论文I．活性金属Cu．Co负载在不同固体酸载体上的催化剂，对CH。的活化与转化表现出良好的活性。CH。在这些催化剂表面

3、均可在较温和条件实现活化，生成多种表面碳物种。吸附温度越高，越有利于对CH。的活化，即CH。的活化是温度促进的。2．载体酸性对CH。催化活化影响显著，随载体酸性的增强，催化剂对CH。的催化活性增强。同时，载体酸性对CH。吸附生成的表面碳物种CHx的生成量与分布具有显著的影响。但过强的载体酸性，不利于生成活泼碳物种，较为适宜的酸强度范围是：．16．0

4、／SZ-H一5制备的催化剂较单一载体催化剂具有大的比表面积和适宜的酸强度，从而有利于提高低温活化转化CH。的催化性能。关键词：甲烷，固体酸载体，负载金属催化剂，表面碳物种，程¨太原理工大学硕士研究生学位论文序升温还原，程序升温加氢脱附，程序升温加氢反应111太原理工大学硕士研究生学位论文ASTUDY0FTHEINFLUENCEOFSUPPORTSACIDITY0FTHECu—CoBASEDCATALYSTS0NACTlVATINGANDCONVERSING0FM匝THANEUNDERTHEMILDCONDITl0NABSTRACTItisachal

5、lengingsubjecttorealizetheactivationandconversionofmethaneandcarbondioxideinthecatalystsfeild．ThisprocessisgreatlyattractivetoopimizetheutilizationofnaturalandreducethepollutioncausedbygreenhousegasesSynthesisofaceticaciddirectlyfrommethaneandcarbondioxideunderamildconditionis

6、oneofsubjectswhichourresearchersfocusoninresentyears．However，it'sshowedthatthestructrueofmethanemoleculeismoststable，SOthatdirectactivationandconversionofmethaneisgreatlydifficult．Thus，itiskeyproblemofthesubjectandcentercontentinthispapertorealizeeffectivelyactivationandconver

7、sionofmethane．Theprogressof1V太原理工大学硕士研究生学位论文researchonthesynthesisofaceticacidisreviewed．Basedontheprogressofresearchonthesuperacidsmakingmethaneactiveandresutsourlabachieved，Cu—CocatalystssupposedbyvarioussolidacidscatalystsaredesignedandstudiedbyTPR．TPDandCOjH2一TPSRtechnique

8、．SomeofthesecatalystshavebeencharacterizedusingFTIR，XRDandBET