试析锶掺杂改性铈锆固溶体的研究

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1、瞧露鲫⑩天事大薯硕士学位论文一■R_●■●：●爿置}●■I■●¨O■■_学科专业：些兰三苎作者姓名：兰堕指导教师：鎏差垦塑塑T-洼A-学i#峦生瞧2005年12月中文摘要由于铈锆固溶体具有较好的储放氧能力而被应用于三效催化剂中，以减少机动车排放时发生“贫氧一富氧～贫氧⋯⋯”的周期性波动对三效催化剂的影响。所以研究铈锆固溶体在氧化还原气氛动态变化条件下的储放氧性能即动态储氧量更有实际意义。本沦文首先确定了实验室自制的动态储放氧能力(OSC)的评价系统的实验条件，即选用死体积较小的自制反应器、反应气体流

2、量不小于300ml／min、脉冲频率不高于0．1Hz。然后将溶胶一凝胶法制备的锶掺杂的铈锆固溶体新鲜样品在自制装置上进行高温水热老化。在自制的OSC和催化剂活性评价装置上考察新鲜和老化样品性能，并采用BET、XRD、HRTEM等手段对样品进行分析表征。研究结果表明：氧化锶掺杂后的样品仍然保持铈锆固溶体的萤石型立方结构，热稳定性有所改善。氧化锶掺杂后比表面积较纯的铈锆固溶体高，且氧化锶的掺杂量为3％时，新鲜及老化样品的比表面积均最大。锶掺杂改性不仅能够提高样品动态模式下的储放氧性能，而且还能够提高铈锆

3、固溶体某一温度下总的储氧能力；老化后的样品由于发生一定程度的烧结有利于体相氧向表面的迁移，总储氧能力优于新鲜样品。掺杂量为3％时对铈锆固溶体的动态和总储氧能力提高最多。锶掺杂改性能够改进新鲜的铈锆固溶体的三效催化性，但是老化后锶掺杂对铈锆固溶体的三效催化性能没有明显的改进。而且老化的铈锆固溶体的三效催化性能优于新鲜的铈锆固溶体。关键词：铈锆固溶体锶改性储放氧能力动态储放氧能力热稳定性ABSTRACTCeria—zirconiasolidsolutionwaswidelyusedintheThreew

4、aycatalysts(TWCs)foritshigheroxygenstoragecapacity(oscltoalleviatetheperiodicfluctuateoftheA／F．Astheexhaustgascompositionrapidlyoscillatesbetweenhydrocarbon—richandhydrocarbon-poormixtures，thedynamicoxygenstoragecapacityofceria-zirconiasolidsolutionisi

5、mportantinpractice．Inthispaper,theevaluatecondationofdynamicOSCinourhome—madedynamicOSCmeasureinstrumentwasfirstset：self-designedreactorwithsamllerdeadvolume，theflowrateofreactantisnolowerthan300ml／minandthereactantpulsefrequenciesshouldbenohigherthanO

6、．1Hz．ThealkalineearthmetalStrontiumWaSusedasdopant．Freshsampleswereparparedbysol-gelmethodandwgTeagedunderH20／airconditiontostudyitsthermalstability．Bothfleshandagedsampleswerecharacterizedonhome—madedynamicOSCmeasureinstnJmentandTWCmeasureequipmentfor

7、theirdynamicOSCandTWCperformance．StructureanalysiswasalsodonebyBET,XRDandHRTEMmeasurement．Resultsshowedthat：Strontiumdopedceria-zirconiasolidsolutionstillkeptthefluoritecubicstructureofceria-zirconiasolidsolutionandthethermalstabilltyofceria-zirconiaso

8、lidsolutionhasbeenimprovedbyStrontiumdoping．Strontiumdopingcanimprovenotonlythedynamicoxygenstoragecapacitybutalsothetotaloxygenstoragecapacityofceria-zirconiasolidsolution；agedsampleshadbettertotaloxygenstoragecapacitythanfreshsamples．