紫外辅助化学法降解二氯苯酚和十溴联苯醚的研究

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1、硕士学位论文紫外辅助化学法降解二氯苯酚和十溴联苯醚的研究STUDYONDEGRADATIONOFDCPANDBDE-209BYUVASSISTEDCHEMICALMETHOD郑伟哈尔滨工业大学2015年12月国内图书分类号:X703.1学校代码:10213国际图书分类号:504密级:公开工学硕士学位论文紫外辅助化学法降解二氯苯酚和十溴联苯醚的研究硕士研究生:郑伟导师:李朝林教授申请学位:工学硕士学科:环境科学与工程所在单位:深圳研究生院答辩日期:2015年12月授予学位单位:哈尔滨工业大学Cla

2、ssifiedIndex:X703.1U.D.C:504DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringSTUDYONDEGRADATIONOFDCPANDBDE-209BYUVASSISTEDCHEMICALMETHODCandidate:ZhengWeiSupervisor:Prof.ChaolinLiAcademicDegreeAppliedfor:MasterDegreeinEngineeringSpeciality:EnvironmentalSci

3、enceandEngineeringAffiliation:ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence:December,2015Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要卤代有机物化学性质稳定,容易在生物体内蓄积,并且具有较强的毒性和较高的三致效应(致癌、致突变和致畸),其中有很大一部分被列为环境优先控制的污染物。本研究以二氯苯酚(DCP)和十溴联苯醚(BDE-

4、209)作为代表,对其进行紫外辅助化学法的降解研究。DCP是我国自然水体中主要的污染物之一,BDE-209是应用广泛的阻燃剂,二者都可以对环境和人类健康造成严重危害。本实验使用的紫外辅助化学法分为紫外催化湿式氧化法和紫外高级还原法两种。通过单因素实验优化最佳降解条件,并在最优条件下,进行脱卤离子和中间产物的检测,推测其降解机理。采用紫外催化湿式氧化法对DCP进行降解。研究表明,此方法对DCP降解效果显著,对于浓度为50mg/L的DCP溶液,在pH值为3,H2O2投加浓度为502μmol/L,Cu

5、SO4的投加浓度为1g/L,紫外光强度为3.5W/m的条件下,反应40min后,对DCP的去除率可达88.74%,在此条件下进行TOC和氯离子的测定,发现TOC去除率为69.9%,脱氯率为81.84%。说明此方法不仅有脱氯作用,还可将DCP开环矿化为CO2和H2O等。使用紫外高级还原法对DCP进行降解研究,选取Na2SO3和NaBH4作为还原剂,发现NaBH4的作用略强于Na2SO3,对于浓度为50mg/L的DCP溶液,在pH2值为12,NaBH4的投加量为2mmol/L,紫外光强度为3.5W/

6、m的条件下,反应60min后DCP去除率为83.79%。对其TOC和氯离子进行测定,发现此方法对DCP的降解主要以脱氯为主,脱氯率为50.32%,TOC去除率仅为8.6%。在证明了紫外高级还原法显著的作用后,选取更难降解的BDE-209作为目标物,同样选取Na2SO3和NaBH4作为还原剂,发现NaBH4的作用略强于Na2SO3,对于浓度为40mg/L的BDE-209溶液,在pH值为12,NaBH4的投加量为2mmol/L,2紫外光强度为3.5W/m的条件下,反应60min后BDE-209去除率

7、为89.25%。使用GC-MS对中间产物进行检测,发现其降解以脱溴为主,其中九溴、八溴联苯醚是主要的中间产物,本反应降解BDE-209主要以脱溴为主,而且会逐个脱掉溴原子。关键词:二氯苯酚;十溴联苯醚;紫外催化湿式氧化;紫外高级还原;降解率;中间产物-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractHalogenatedorganicshaschemicalstabilityandareeasytoaccumulateinthelivingbody.Theyalsohavestrongtoxi

8、cityandhigherthree(carcinogenic,mutagenicandmutagenic),whichhasalargepartoftheenvironmentalprioritycontrolpollutants.Inthepaper,wechoosedichlorophenolanddecabromodiphenylasexamplesofhalogenatedorganics.Dichlorophenolisoneofthemainpollutantsinnaturalw

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