探究活性半焦脱除烟气中的so,2研究

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1、太原理工大学硕士学位论文活性半焦脱除烟气中的SO<,2>研究姓名：刘清雅申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李春虎;李彦旭2001.4.1太原理工大学硕士学位论文摘要本文着眼于改进活性半焦的制备工艺，提高脱硫性能。实验选用三种不同原料半焦，先通过高压水热化学法进行活化，然后用不同浓度的H20z或HNO，进行深度活化和改性，共制备30余种活性半焦。利用固定床反应器进行活性评价，并研究脱硫温度、空速和烟气中水含量对脱硫性能的影响；借助物性参数测定与结构表征，研究影响活性半焦脱硫的内在因素；通过FT

2、IR表征和XRD测试，研究S02的活性吸附位，初步探讨活性半焦的活性组分；最后给出活性半焦脱硫的反应动力学行为。、／弋比表面积、孔容和表面酸碱性的测试结果表明：褐煤半焦原样的比表面积较小，但经活化后明显增大，尤其是700。C高温处理后；而无烟煤半焦原样比表面积较大，活化后其值变化不大。褐煤半焦活化后，孑L容均有所增大，尤其是HN03活化后高温处理，总孔容不仅大大增加，微孔含量也提高；而无烟煤半焦无论采取何种方式活化，孔容都减小。HN03活化制得的褐煤活性半焦，表面几乎全是酸性基团，但经高温处理后，酸

3、性基团明显减少，碱性基团明显增加，而H202活化使所有活性半焦表面呈碱性，尽管浸渍CuSOa煅烧使酸量增加，碱量减少，但仍呈碱性。固定床活性评价结果表明：原料半焦是脱硫剂脱硫性能的决定因素，变质程度低、挥发份含量高的半焦适宜制备脱硫剂；高压水热处理褐煤半焦后，用HN03活化1h，水洗干燥后浸渍CuS04，最后于700。C下高温处理制备的活性半焦脱硫效果最好；烟气温度为90℃，湿度为5％，活性半焦的脱硫性能最佳；当空速小于1000h。时，脱硫反应为扩散控制，空速大于1000h4时为反应控制。分析不同活

4、性半焦的脱硫性能与其物性参数的关系，发现只有当活性半焦表面呈碱性时才有脱硫能力，但脱硫性能与碱含量无关；活性半焦比表面积较小时(本实验发现小于500m2／g时)，脱硫能力随比表面积增大而太原理丁人学硕十学位论文增加；活性半焦的脱硫活性与微孔体积有关，与总孔容无关。FTlR结果表明：一c—o—c—O—C一宫能团是S02的活性吸附位，H202活化和HN03活化制备的活性半焦，其表面都有该官能团；XRD测试结果表明：活性半焦浸渍CuS04后高温处理，CuS04主要分解成Cu，而中温煅烧分解成Cu20，但两

5、种方法制备的改性半焦脱硫后都有CuS04生成。活性半焦脱硫的反应动力学研究发现：当脱硫温度T≤100。C时，脱硫反应为t级反应，脱硫速率受表面反应控制，但在该温度范围内活化能比较小，脱硫温度对脱硫速率影响不大；当T>100。C时，脱硫反应受内扩散．／影响严重。’关键词：活性半焦，脱硫，FTIR表征，XRD测试，动力学模型太原理工大学硕士学位论文AbstractAttentionswerepaidtoimprovethepreparationmethodsofactivatedsemi—cokesin

6、ordertoincreasedesulfurizingactivity．Inthisexperiment，threekindsofsemi-cokesareselected，thatisanthracitesemi—coke，lignitesemi·cokeandYangqusemi—coke．Afterpre—activationthroughhydrothermalchemicalreactioninauto—claver,theyaremodified、ⅣitllH202andHN03．an

7、daboutthirtysamplesofactivatedsemi-cokesareprepared．Thefixed—bedreactorisusedtotestdesulfurizingpropertyandstudytheinfluenceoftemperature，spacevelocityandH20(g)concentrationondesulfurizingeffect．Bymeansofthemeasurementsofphysicalpropertyandstructure，th

8、eeffectfactorofactivatedsemi—cokedesulfurizationisinvestigated，andactiveadsorbgroupsandactivecomponentareprobedpreliminarilybytechniquesofFTIRandXRD．Finally,thekineticbehaviorofactivatedsemi—cokedesulfurizationisanalyzed．Theresultsofmea