固载型离子液体催化合成碳酸酯研究

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1、固载型离子液体催化合成碳酸酯的研究国家自然科学基金资助项三学科专业:化学工艺研究生:苏东风指导教师:韩金玉教授天津大学化工学院二零一零年一刀刀一苓一苓牛独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得丕奎盘堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签字日期：名,年岁月乡/日学位论文作者签名为疣识心学位论文版权使用授权书有关保留、使用学位论文的规定。本学位论

2、文作者完全了解茉盗盘堂特授权芜盗盘堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。保密的学位论文在解密后适用本授权说明▲入况学位论文作者签名：导师签名：荔风签字日期：譬毛月II日签字H期:为/年万月乡/同摘要碳酸酯是一种重要的化合物，其在有机合成、印染、电化学以及石油化工等领域都有着广泛的应用，所以，碳酸酯的绿色，高效合成成为近几年研究的热点。而离子液体凭借其本身的特点，如在高压下可以大量溶解，对环氧化物环加成反应具有良好的催化效果，催化剂能够重复

3、使用等，从而使离子液体在碳酸酯合成中的应用成为研究热点。但液相离子液体存在价格较高、用量大、催化剂不易于分离提纯等缺点，所以通过吸附或者接枝的固载化方法，尝试将离子液体负载在无机多孔材料或者有机高分子材料上，制得多相催化剂，把离了液体的特性转移到多相固体催化剂上，成为目前关于离子液体研究的一个热门领域。本文采用阳离子聚合方法把咪噪阳离子结合到无机硅胶上，然后通过离子交换法，得到不同阴离子的固载化离子液体。通过红外、碳谱核磁共振、元素分析等手段对固载化的,，进行定性分析，确定其结构。通过对反应影响因素的考察，得出单纯使用固载型离子液体催化剂时，活性明显低于传统均相反

4、应结果，环氧丙烷转化率只有.%o据文献报道,催化剂的加入可以提高的转化率，所以实验考查多种助催化剂对此反应的影响，得出加入助催化齐形成的共催化体系，可以提高转化率。实验最终得到适宜的催化反应条件为:催化剂【・,助催化剂・,环氧丙烷•，压力，反应温度°C,反应时间。在此条件下，转化率可以达到.%,碳酸丙烯酯的选择性为.%o对催化体系重复使用性的研究发现，该催化体系重复使用次后，活性没有明显的降低。本文又对此固载型离了液体催化剂对一步法合成碳酸二屮酯反应的催化活性进行考察，考通过对反应影响因素的考察，得出适宜的催化反应条件为:催化齐U•，共催化剂甲醇钠•，甲醇，博，压

5、力，反应温度°C,反应时间。在此条件下，的转化率为・％,碳酸二甲酯的选择性和收率分别为•％和.％。对催化体系重复使用性的研究发现，该催化体系重复使用次后，活性没有明显的降低。关键词：固载化离子液体，环氧丙烷,,碳酸丙烯酯,碳酸二甲酯,【，&・,・％・，■口.•)•【°,・％・％•帆・OQ•【•，・%・・・?9■-V"■亠.冃IJ吕.第一章文献综述??••离子液体概述？？・・••离子液体的含义与种类？••离子液体的物理化学性质.・・离子液体的应用•离子液体在和环氧化物环加成反应中的应用？・・••咪噪盐类离子液体？？・・・季鞍盐类离子液体?？・•离了液体的固载及其在反

6、应中的应用…离了液体的固载化方法？..固载化离子液体在反应中的应用？.••氢胺化反应中的应用・・•酰基化反应中的应用？・・・拨基化合成反应中的应用.•…不对称疑醛缩合反应中的应用•…环加成反应中的应用？・・•…亲核反应中的应用？？・・本文研究内容？？・第二章实验方法•主要化学试剂??・・实验仪器及设备？・・・环加成反应实验？・・••催化剂的制备..环氧化物和环加成反应•原料与产物组成分析...定性分析••定量分析•催化剂的分离??•・催化剂的表征？？・第三章固载化离子液体催化生成碳酸丙烯酯的反应?•催化剂的制备??...固载型离子液体【的合成...•固载型离子液体

7、【的合成.•.•固载型离子液体的合成•.•催化剂的表征??•・・红外光谱分析…分析？••元素分析••化合物的结构…・实验部分…载离子液体催化环氧丙烷生成碳酸丙烯酯的反应••实验步骤•结果与讨论..不同固载型离子液体种类催化活性的考察?••••催化活性的考察・・..不同助催化剂对环加成反应的影响•・・・反应温度对环加成反应的影响••反应压力对环加成反应的影响••反应时间对环加成反应的影响••催化齐用量对反应的影响？..助催化剂用量对反应的影响？..催化体系的重复使用性的考察第四章固载化离子液体催化环氧丙烷一步法牛成碳酸二甲酯的反应??・・实验部分・・••固载离子液体

8、催化环氧丙