ZrO2基复合氧化物磁性固体酸的合成与性能研究

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1、哈尔滨工程大学博士学位论文ZrO<,2>基复合氧化物磁性固体酸的合成与性能研究姓名：王君申请学位级别：博士专业：材料学指导教师：张密林20070101哈尔滨工程大学博士学位论文三元复合氧化物磁性纳米固体超强酸催化剂。利用XRD、玻、TG．DSC、Ⅱ’M、HRTEM、SEM、NH3-TPD、M6ssbauer、VSM以及N2吸附．脱附等综合实验手段，系统考察了Fe304、A1203、B203、Ti02、W03等氧化物的引入对固体酸催化剂粒子大小、磁学性能、晶体结构、表面酸性、孔径分布、比表面积等变化规律的影响。研究和探讨了磁性基质负载量、氧化物的掺杂量及焙烧温度等因素对Zr02晶化温度和晶型转变

2、温度的影响。磁性基质的引入及B203、W03、A1203、Ti02等氧化物的掺杂稳定了介稳态的Zr02(0。A1203、豇02、W03等粒子高度分散在ZI-02中，在烧结过程中有效地阻碍了扩散传质的进行以及晶界的移动，抑制Zr02晶体的生长，细化了晶粒，降低了Zr02(t)的晶相转变温度。样品的HRTEM显示，氧化物的掺杂可以有效的抑制zr02(t)向Zr02(m)晶相的转化，使晶体按zr02(t)的(101)晶面取向生长，晶面间距为4101)=O．29nin。本文以酯化反应作为磁性复合氧化物固体酸催化剂的探针反应，对磁场对酯化反应的影响机理作了初步探讨研究，取得了一些重要的实验结果和创新性成

3、果，为深入研究磁性催化剂的磁化学反应机制提供了实验参考，并为开发环境友好的新型双功能催化材料提供了参考依据。’关键词：共沉淀法；固体超强酸；顺磁性；复合氧化物；酯化反应Zr02基复合氧化物磁性固体酸的合成与性能研究AbstractInpresent,catalytica孤舾ngofhydrocarbon,isomerizationofolcfim,alkylationofaromatichydrocarbonandolefins,polymerizationofolefmsanddiolefine,esterifieationandh3,drolysishaveatlractedmuchatt

4、endoninthe丘cldofcatalysis．Inthepastdecades,greatefforthavebeenimdeindevelopingnovelsolidsuperaeidilmeadofliquidacidwhichhasbeenmostlyusedinindustrialapplications．Recently,n蛳-sealesoldSUl毙'raeidhasbeensynthesizedbyrapiddevelopingnanoteehnology．Theseillmo,-scalepartieleswithhighspecificsurfaeo撇andlarg

5、e矗I∞∞盯蜉锄greatlyimprovellac僦a1啦activityofsolidsuperaeid．I-Iowevel"，thediflieulfi嚣of辩弹髓d丑gand瑚laimingintheliquiclplaa∞reactionandthelargemass缸锄妇resistal髓inthegasphase舅翰硝∞ofthesecatalystshavegreatlylimitedtheirapplieafioxl．Therefore,itises9髓删todesignanovelnano-scalcsolidneidcatalystwithtlaeadvantagesof

6、laighcatalyticactivityandeascofSel脚tionandrccovc'ry,Inthisdissertation,classificationandformationmeelmicsofsolidacidhasbeenreviewed．Magnetic鲫bs咖骼withhighmagnetismaridSUSpCDsiOnstabilitywmpreparedbyelaemiealco-precipitationpl'*oce3SoInaddition,axlovelzirconiumbasedternary-oxidesofidacidcatalystwithhi

7、ghm蜓田缅andaeiditrw粥preparedbyass锄l,lingofas-mademagneliesubslratesandsolidacidforthefirsttime．Thedrawbacksoflowtlaenmlstabilityandlow删csurfaceIll'e8forzireoniahavebeenimprovedbydopingotheroxide．Mulli--