氨基类吸附剂去除水源水中天然有机物的机理研究

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1、申请学位学科：所学学科专业：培养单位：工学环境工程资源与环境学院有机物硕士生：郑长乐导师：丁绍兰教授王家宏博士2011年5月ThesisSupervisor：ProfessorDingShao-lanWanl／Jia-hongMay,2011—氨基类吸附剂去除水源水中天然有机物的机理研究摘要天然有机物(NOM)是动植物在腐败过程中分解产生的有机物，广泛存在于天然水体和土壤中。水中NOM的存在可引起一系列环境和健康问题，因此，水中NOM去除越来越受到人们的关注。氨基类吸附剂对水中NOM具有良好的去除性。本论文以实验室合成的

2、聚苯胺㈣和磁性氨基纳米颗粒(Fe304@Si02-NH2)为吸附剂，研究其对水源水中NOM(腐殖酸(HA)、单宁酸(TA)为处理对象)的去除效果，溶液初始浓度、吸附时间、溶液pH、离子浓度等各种因素对吸附的影响。通过关联吸附实验分析和吸附剂表征，对吸附机理进行探究。通过实验研究得到以下几点：PAN对TA、HA的吸附：(1)通过化学合成法合成PAN材料。材料比表面积29．97m2／g，粒径80-120nrn，等电点5．8，PAN所带胺基以亚胺盐态存在。(2)PAN对TA、HA具有良好的吸附性。实验条件下，PAN对TA、HA

3、的最大吸附量分别为117．6mg／g和115．0mg／g，且在300--400min内，基本达到吸附平衡。PAN对TA、HA的吸附等温线可用Langmuir方程很好的拟合，吸附为单层化学吸附。PAN对TA、HA的吸附为吸热反应，吸附自由Z甘‘匕l--,DGo5．8时，随着pH的增大，吸附量急剧下降；PA

4、N对HA的吸附随着pH的增大而逐渐下降。溶液中盐离子能促进吸附的发生，实验中不同离子对吸附的影响大小顺序为Ca2+>K+≈Na+。(4)以NaOH为脱附剂，可对已吸附HA、TA进行有效脱附。再生3次后，其吸附量不再有明显下降，对HA、TA保持较好的吸附性，具有良好的脱附再生性。Fe304@!Si02-NH2吸附TA：(1)Fe304@S102-NH2材料以Fe304为核，二氧化硅为壳，氨基成功嫁接在材料表面，氨基比重约为9．24％，平均粒径17．9nlTl，材料具有良好的磁分离性，可快速磁分离。(2)实验条件下，Fe30

5、4@Si02-NH2对TA的最大吸附量为158．9mrdg，吸附等温线符合Langmuir方程。不同温度下，Langmuir分离系数RI。小于1，说明TA在Fe304@ISi02-NH2上的吸附为有利吸附。TA在Fe304@Si02-NH2上的吸附较快，300rain内己基本达到吸附平衡，且不同吸附浓度下的动力学均符合二级动力学方程。吸附过程中，边界层扩散对TA的吸附有一定的影响。(3)pH对吸附的影响明显。实验条件下，随着pH的增大，吸附量呈现先升后降的趋势，其最大吸附量出现在pH6．0。溶液中离子(Na+、K+、Ca

6、2+)能促进吸附的进行，实验中，以Ca2+的影响最为明显。(4)使用1MHCl为脱附剂，可实现TA的脱附再生，再生3次后，吸附量不再有明显降低，约为58．6mg／g，具有良好的脱附再生性。(5)通过Fe304@Si02-NH2吸附TA前后的Cls和Nls的XPS分析图谱可知，吸附过程中，质子化的氨基与TA分子间的表面配位作用是主要作用机理。由本研究可知，PAN和Fe304@Si02-NH2可以有效吸附去除水中NOM，且具有吸附量大，吸附速度快，循环再生性好的优点。吸附主要通过NOM分子与质子化氨基之间的静电作用实现。关键

7、词：氨基材料，腐殖酸，单宁酸，吸附，再生ⅡBehaviorsandmechanismsstudiesofnaturalorganicmatteradsorptiononamine--adsorbentinsourcewaterABSTRACTNaturalorganicmatter(NOM)，commonlypresentinnaturanlwatersandsoils，areformedfromthedecompositionofplantandanimalbiomass．ThepresenceofNOMinnatur

8、alwaterscancausevariousenvironmentalandhealthproblems．So．itiSimportanttominimizethepresenceofNOMinwater．Amine．adsorbentsexhibithi曲adsorptioncapacityforNOMinaqu