汽车尾气中CO的催化净化研究

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时间:2019-05-12

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1、摘要夕r芍可!卜子论文摘要l︺叭Jwe/汽车工业的飞速发展极大的促进了社会的发展和经济的繁荣,但其排放的co,lic和NO*等有害气体,也给人类赖以生存的大气环境造成了严重的污染并极大的威胁着人类的身心健康,在国际上,汽车排气污染己经成为大气的主要污染源之一,在我国,由于汽车保养和日常检查系统不完善,单车排放污染物比国际水平高出数十倍,汽车尾气控制显得更为急迫。因此,无论是国际上还是国,、币汽车尾气控制与治理是一工页具有重要现实意义和紧迫性的任务。而催化净化法是一种解决汽车尾气排放污染的行之有效的

2、方法。本文在前人工作的基础上,以CO氧化作模型反应,考察了蜂窝陶瓷表面预处理条件,催化剂制备参数,催化剂反应条件以及添加组份对催化剂低温活性和耐热稳定性的影响,并应多种催化剂表征手段,探讨了各添加组份在催化剂中的助剂作用,同时对CO在贵金属催化剂上的氧化反应机理作了初步的探讨。在此基础上,优化催化剂的制备工艺和参数。通过本论文的研究,主要得到如下实验结论:(1)首先,本文考察了蜂窝陶瓷表面进行预处理条件,催化剂制备参数,催化反应条件对催化剂活性的影响。在氧化铝溶胶、Y-A1,%悬浮液、拟薄水铝石溶

3、胶和y-A1z0,粉末混合浆料三种涂层用浸渍原液中,以氧化铝溶胶涂层的催化剂活性最高:氧化铝溶胶中加入分散剂进行涂层,明显提了催化剂的活性;负载活性组份时,PdCl,浸渍溶液的pH值在3-4之间时,催化剂催化剂活性较高:当催化剂经氢气预处理催化剂活性得到提高,可能是因为催化剂活性组份发‘{几了变化,且活性组份和载休发生了不同的相互作用。同时实验证实:该催化剂具有良好的低温起燃性和较高的催化活性,并具有较宽的空速操作范围。(2)其次,本文考察了La,Co,Zr,Y、Ce等添加组份对催化剂活性的影响,

4、其中Ce是最有效的活性助剂,活性评价结果表明:PdO与CeO。之间发生的摘要协同作用,提高厂催化剂的氧化活性。、同时,应用催化剂表征手段探讨了Pdo与Ce0,之间的协同作用机理,TPR实验表明:Pd与Ce之间的协同作用影响了催化剂的还原性质,NO的存在促进rCeO,表面氧的还原,而CeO,的引入则降低了Pdo的还原温度XPS表征表明:Pd的氧化态的升高反映了从I'd到Ce的电r转移,与此同时,Cc则处于稍低的还原状态,从而减弱了Ce-0键的结合强度此结论可illPdo的引入促进了Ce0,表面氧的还

5、原这一事实得到证明。Ce-0键的结合强度的减弱,有利于CeO,表面氧的还原,这与催化剂的H2-TPR信息是fill一致的。综合1i'R和XPS表征结果表明:Pdo与Ce0:之间的协同作用,[l一归囚厂Pdo与Co表面氧之间的电子作用。汾(3)褚妻下米,11>文考察了La,O,的加入对催化剂耐热稳定性的影响。1050,C焙烧24小叼的热老化催化剂活性评价实验表明:La,O。的加入一定程度上阻山了催化剂的烧结XRU表征表明:钙钦矿型化合物LaAlO)的生成并抵消了A120:1表而的空位是附{}几A1,

6、O、的烧结的原因,即为提高催化剂抗烧结性的原因。BET和T1;bl酬试表明:I一a,0:.的引入一定程度上减缓了催化剂载体比表面积的剧烈降低和催化刹的烧结,新品相LaAlO的生成,可能是阻止催化剂发生烧结的原因。(一”)本X}'.zIiS考察了La,(:e混合稀土助剂催化剂的性能泳化剂il(!O%Ccl场Al,o./价窝陶瓷中加入助剂l,as0:的加入提高了催化剂的活性,!犷能够融入〔eQ'Vi招,}’并杆换了部分Ce"离子,从而导致了更多氧空穴的形成,从而提};j厂}}’化利的护氧能力,因此提高

7、了催化剂的活性。在三种不同助剂引入方.1:制务的催化剂Ifi,以先引入La川后引入CeO_的助剂添加方法最好,催化剂活州较高}司11,11,La.和Cc,O,的相对含量对催化剂活性和稳定性的影响,最后考群犷“}“匕“’内1,1,备条件对Iv化剂活性的影响。扮一ABSTRCTABSTRACT182840Thedevelopmentofautomotiveindustryhaspromotedthesocialprogressandeconomicalprosperityverymuch.Atthes

8、ametime,theautomobileemissionCO,HCandNO,hasseriouslypollutedtheatmosphereandharmedthehuman'shealth.Soautomotiveemissioncontrolisaveryurgenttask.CatalyticcontrolisanefectivewaytoresolvetheproblemsUsingCOoxidationasaprobereaction,theefectsofthes

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