碳纳米管用作电化学超级电容器电极材料的研究

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1、中国科学院成都有机化学研究所博士学位论文碳纳米管用作电化学超级电容器电极材料的研究姓名：江奇申请学位级别：博士专业：有机化学指导教师：于作龙2003.5.26摘要本论文主要丌展了碳纳米管用作电化学超级电容器电极材料的研究：详细讨论了多壁碳纳米管的结构与其电化学容量性能之间的关系，进而得出碳纳米管的比表面积是决定其电化学容量性能的关键因素的结论。为得到高比表面积的碳纳米管，我们开创性地提出并采用KOH活化的方法，得到了活性碳纳米管，使其比表面积和电化学容量性能大大的提高。此后我们详细地探讨了活化过程中一些影响因素与所得活性碳纳米管的比表面积和电化学

2、容量性能之间的关系。1．首次按材料种类将近年来出现的电化学超级电容器电极材料分为四大系列：碳材料系列、过渡金属氧化物系列、导电有机聚合物系列和其他系列。并分别对这四大系列材料的发展方向进行了分析，指出了各自的发展方向：碳材料系列主要是通过各种活化手段，提高材料的比表面积，向着高比表面积方向发展；过渡金属氧化物系列则通过将材料转化为无定形态或使材料细小化等手段，增加材料的比表面积，以提高与电解液之间的接触机会，向着提高材料本身的利用率方向发展；而导电有机聚合物系列则充分利用无机材料的高比表面积和良好导电性，向着与无机材料相互杂化的方向发展。为碳纳米

3、管用作电化学超级电容器电极材料的研究提供了理论参考。2．首次详细地探讨了多壁碳纳米管结构与其电化学容量性能之间的关系，得出如下结论：碳纳米管在作为电化学超级电容器电极材料时，有效比表面积和石墨化程度是影响其电化学容量的最关键因素。有效比表面积较大、孑L容较大、石墨化程度较低和聚集孔孔径较多的分布在30．0～40．0rim区域的碳纳米管会有更好的电化学容量性能。从碳纳米管的形态分析，管径较小、管长较短、无定形碳含量较低和石墨化程度较低的碳纳米管会有更好的电化学容量性能。3．首先提出要提高碳纳米管的电化学容量性能就得提高碳纳米管的比表面积。为此，我们

4、提出活性碳纳米管的概念，并利用碳纳米管的HRTEM图谱设计出活性碳纳米管的模型。并首次成功的利用KOH为活化剂制备出活性碳纳碳纳米管用作rU化学超级电容器电极材料地研究米管。所制备的活性碳纳米管具有比活化前高3倍的比表面积、高1．5倍的孔容，而且几乎所有的孔都分布在中孔范围内。将所得活性碳纳米管用于电化学超级电容器，取得了预期的效果，使电容器的容量提高了1倍，达到了在非水电解液中50F／g的效果。4．首次详细地探讨了KOH在制备活性碳纳米管时，影响其比表面积的最关键的四个因素：KOH／CNTs比例、活化温度、活化时间和保护气体N2的流量，得出如下

5、结论：在这四个影响因素中，KOH／CNTs比例是决定活性碳纳米管比表面积大小的最关键因素，活化温度次之，再其次是保护气体N2的流量，最后是活化时间。就这四个影响因素而言，当所得活性碳纳米管的比表面积为最大值时，KOH／CNTs比例、活化时间和保护气体N2的流量都有最佳值，而活化温度的增加却使活性碳纳米管的比表面积不断增加。5．考察了在制备活性碳纳米管时的四个影响因素：KOH／CNTs比例、保护气体N2流量、活化温度和活化时间对活性碳纳米管的电化学容量性能的影响，发现：当所得活性碳纳米管的电化学容量性能最好时，这四个影响因素都有各自的最佳值，这点与

6、活性碳纳米管比表面积与这四个影响因素的关系是不完全一致的。从而得出活性碳纳米管电化学容量性能的好坏主要由活性碳纳米臂的比表面积的大小和石墨化程度的高低两者来共同决定的结论。关键词：电化学超级电容器，碳纳米管，活化摘要ABSTRACTStudiesonCarbonNanotubesUsingforElectrodeMaterialsoftheElectrochemicalSupereapaeitorsJIANGQi(OrganicChemistry)DirectedbyProf．YUZuo-LongInthisthesis，studiesoncar

7、bonnanotubes(CNTs)usingforelectrodematerialsoftheelectrochemicalsupercapacitors(ESC)werecarriedout．Therelationshipofstructureandelectrochemicalcapacitanceofthemulti·walledCNTswasdiscussedandtheresultShowedthatthespecificsurfaceareaistheimportantfactortotheelectrochemicalcapac

8、itanceofCNTs．InordertoobtainCNTswithhigherspecificsurfacearea,theaut