改性TiO2催化剂的制备及其光催化还原CO2性能研究

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1、国密级：中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences硕士学位论文2013年4月ByHuixiangWangAThesisSubmittedtoUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofMasterofEngineeringInstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciencesApril，2013㈣9哪2㈣2哪帅●●哪旧帆3籼2洲Y致谢本论文是在导师吴东研究员和姜东副研究员的悉

2、心指导下完成的。感谢导师吴东研究员给我继续学习深造的机会，并在课题的方向上帮我精心安排。感谢姜东副研究员在实验方法设计、理论分析以及论文写作与修改过程中的耐心指导和无私帮助。两位老师严谨的治学态度，独创新颖的研究思路，高瞻远瞩的学术眼光，求真务实的工作作风，渊博的专业知识，积极向上的人生态度，给我留下了深刻的印象并将铭记终身。值此论文完成之际，谨向两位老师表示最诚挚的谢意和最衷心的祝福!特别感谢704组徐耀研究员和吕宝亮副研究员在实验设备方面的支持以及组会中的有益讨论。感谢田红、王连成和丁瑞敏老师在实验表征和生活中给予的帮助。感谢同门学友陈淑海、刘忠、张书翠、贾红宝、李万喜、孙菁华、胡文

3、杰、力国民、张策和张聪等同学在工作和生活中的帮助。感谢610组李德宝研究员和侯博副研究员在工作中的支持。感谢张秀萍老师在实验设备技术方面的帮助。感谢肖勇老师和马占骋老师在实验表征中给予的帮助。感谢研究生部的梁萍、韩丽娜、原辉、孔鹏等老师在学习和生活方面给予的关心、帮助与支持。感谢本所图书馆、档案室、物资处等部门提供的诸多方便和热情帮助。感谢本所仪器站刘东艳、张园力、李源、孙德奎、黄冬梅、刘颖、李艳秋等各位老师在样品表征方面给予的帮助。感谢我的父母与家人多年来的支持、理解与帮助，并感谢男友胡慧敏，好友王海艳等对我的关怀、鼓励和支持，他们无私的奉献和无尽的爱是本论文得以顺利完成的精神支柱。最

4、后感谢为评审本论文而付出辛勤劳动的全体专家学者。谨以此文献给所有关心作者的老师、亲人与朋友。王会香才二零壹叁年四月摘要Ti02作为一种重要的半导体材料，由于具有安全无毒、光化学性质稳定、活性高和廉价易得等优点而被广泛应用于空气净化和光降解等领域，Inoue等人于1979年首次开辟了Ti02光催化还原C02的先河。然而，由于纯Ti02比表面小、光生电子和空穴复合率高等原因，导致Ti02的活性位点少，吸附作用弱，量子产率低。此外，锐钛矿Ti02只能响应波长较短的紫外光，而绝大多数可见光得不到有效利用，这些原因使得纯Ti02在高效光催化还原C02方面受到了极大的限制。因此，本论文通过负载改性手

5、段来提高Ti02在光催化还原C02中的催化性能。常用改性Ti02的方法主要包括负载、贵金属沉积、半导体复合和染料敏化等方法。其中负载可以增大Ti02的比表面积；贵金属沉积可以促进载流子的分离，有效提高量子产率；半导体复合可以使Ti02的光吸收拓展到可见光区，达到高效利用光源的目的。针对如何提高Ti02光催化还原C02性能的问题，我们以“改性Ti02催化剂的制备及其光催化还原C02性能研究”为课题展开研究。具体研究内容如下：1．以羧基化的SBA．15为载体材料，钛酸四丁酯为钛源，在溶剂热条件下制备了负载型Ti02／SBA．15催化剂。分析结果表明，该方法制备的Ti02样品为比表面积大，结晶

6、度高的纯锐钛矿Ti02晶型，羧基与钛源的锚定作用使得Ti02纳米小颗粒均匀分散在SBA．15表面，减小了Ti02的团聚作用。以光催化还原C02制甲醇为探针反应，考察了Ti02／SBA．15催化剂在紫外光照射下的光催化性能。结果表明：与后处理浸渍法制备的光催化剂相比，本文制备的Ti02／SBA．15催化剂表现出了高的光催化还原C02活性，当Ti02负载量为16．5％时，催化剂表现出最佳的光催化性能，甲醇产量为80．0I．tmol／g．catalys。2．在已确定最佳Ti02负载量的基础上，溶剂热过程中引入金属Ag的前驱物，制备了负载型金属改性Ag．Ti02／SAB．15催化剂，并对其做相关

7、表征。结果显示：Ag的引入对Ti02晶型没有影响，改性后的Ag—Ti02／SBA．15催化剂，Zi02依然为纯的锐钛矿晶型，比表面有略微下降。此外，Ag以单质Ag存在，改性后催化剂光催化还原C02产物甲醇的产量明显增加，其中Ag含量为2．0wt％(实际含量1．8谢％)的Ag．Ti02／SAB．15催化剂效果最佳，6h紫外光照射后，甲醇产改性Ti02催化剂的制备及其光催化还原C02性能研究量为134．6I．tmol／g—catalys