非平衡等离子体与多孔炭材料降解染料废水的协同效应

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1、中国石油大学（华东）博士学位论文非平衡等离子体与多孔炭材料降解染料废水的协同效应姓名：张延宗申请学位级别：博士专业：化学工程与技术（环境化工）指导教师：郑经堂20080401摘要非平衡等离子体水处理技术是集羟基(·OH)等自由基和过氧化氢(H202)、臭氧(03)等活性物质的作用于一体的高级氧化技术，因其能耗少、处理效率高、反应迅速且无选择性、无二次污染等优势，使该技术呈现出良好的应用前景和很大的市场潜力。从目前研究的现状看，放电反应器的结构以及吸附／催化剂的合理选择是限制该技术优势充分发挥的主要障碍。为此，本论文

2、设计了一种新型的放电反应器，以甲基橙为模拟污染物，考察了反应器电极结构及各种工艺参数对降解率、矿化度和能量效率的影响。探索了非平衡等离子体与颗粒活性炭(GAC)、活性炭纤维(ACF)、活性炭纤维复合光催化材料(n02／ACF)联合处理的协同效应，考察了GAC和ACF的吸附性能、催化03转化成·OH的性能以及Ti02／ACF的吸附和光催化性能；分析了脉冲放电对其孔结构和表面化学性质的影响，探讨了非平衡等离子体与上述材料联合处理的协同机制。通过一系列的实验研究和分析，取得了如下研究成果：高压脉冲电源向液相中的高压针电极

3、和气相中地电极施加脉冲高压后，在液相和气相同时放电，液相产生-OH、HE02等活性物种，气相产生03。在地电极之上注入处理溶液并且在处理溶液中设置阻挡网，提高了03的利用率。循环管和蠕动泵使预氧化区和主氧化区中的溶液构成循环，使预氧化区中经03氧化的溶液在主氧化区进一步得到处理，实现了多种氧化技术的有机结合，提高了处理效率。主氧化区降解有机污染物的主要途径是·OH进攻，预氧化区降解有机污染物存在两种机理，即03的亲电子进攻和03分解产生·OH的进攻。处理40mg／L的O．1L溶液，降解率达到90％，实验误差小于3．

4、4％。增加溶液初始浓度或处理液量能提高03的利用率，从而提高反应器的能量效率，处理0．1L浓度为40、60、80、100mg／L的溶液，反应器的能量效率分别达到2．1、2．8、3．4、3．69／(kWh)；处理液量增大1倍，反应器的能量效率分别增加到4．1、5．4、5．9和5．99／(kWh)。脉冲放电与GAC或ACF联合处理显示出很好的协同效应，协同效应的产生主要归因于GAC和ACF的吸附和催化作用。GAC和ACF是一个浓集中心，在其表面及其周围毗邻区域通过吸附创造了高浓度的环境，而GAC和ACF表面则是转化分解

5、中心，其表面上的碱性官能团能促进03分解产生"OH，从而提高了甲基橙的降解率和COD的去除率。由于孔结构和表面化学性质的差异，使ACF表现出比GAC更优异的吸附和催化性能，脉冲放电与GAC联合处理浓度为60mg／L的0．2L溶液，降解率始终维持在92％左右，COD的去除率达到78％，能量效率达到6．219／(kWh)；脉冲放电与ACF联合处理浓度为80mg／L的0．2L溶液，降解率始终维持在92％左右，COD的去除率达到82％，能量效率达到8．39／(kWh)。重复使用表明GAC和ACF的吸附和催化活性未因使用次数

6、的增加而降低，而且GAC和ACF在脉冲放电过程中获得了原位再生，再生率分别达到80％和90％。在脉冲放电过程中，由于非平衡等离子体和03的共同氧化，GAC和ACF表面的酸性和碱性官能团都具有不同程度的增加，比表面积和孔容具有不同程度的增加或减少，因此，GAC和ACF在联合处理过程中起着催化03转化成·OH的引发剂或催化助剂的作用。脉冲放电与TiOgACF的联合处理表现出明显的协同效应，协同效应的产生主要归因于TiQl／ACF的吸附和Ti02的光催化作用。由于吸附的溶解03很容易与西02表面上的电子反应，减少了Ti0

7、2表面上电子与空穴的复合，提高了光催化反应的光量子效率，从而使反应趋于更彻底。重复使用过程中Ti02／ACF的催化活性基本保持不变，处理0．2L浓度为SOmg／L的溶液，降解率维持在97％，COD的去除达到91％，能量效率达到8．79／(kWh)，且Ti02／ACF的再生率达NT95％。在重复使用过程中，Ti02／ACF的表面形态和性质不受脉冲放电的影响，而孔结构仅有较小的改变。用ACF做光催化剂的载体既可达到固载的效果，同时又藉以良好的界面传质实现了吸附与催化的有机结合。关键词：非平衡等离子体，活性炭，活性炭纤维

8、，复合光催化材料，协同效应SynergisacEffectonDegradationDyeWastewaterbyNon-EquilibriumPlasmaandPorousCarbonaceousMaterialsZhangYanzong(ChemicalEngineeringandTechnology)DirectedbYProf．ZhengJingta