羧基化石墨烯基导电娶合物复合材料的制备及其超电容性能研究

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1、学位论文独创性声明本人郑重声明：所提交的学位是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果。本论文中除引文外，所有实验、数据和有关材料均是真实的。本论文中除引文和致谢的内容外，不包含其他人或其它机构已经发表或撰写过的研究成果。其他同志对本研究所做的贡献均己在论文中作了声明并表示了谢意。学位论文作者签名：在龋宁日期：Ⅺ，每．j、矿学位论文使用授权声明研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属南京师范大学。学校有权保存本学位论文的电子和纸质文档，可以借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可以采用影印、复印等手段保存、汇编本学位

2、论文。学校可以向国家有关机关或机构送交论文的电子和纸质文档，允许论文被查阅和借阅。(保密论文在解密后遵守此规定)保密论文注释：本学位论文属于保密论文，保密期限为年。学位论文作者签名：李嗣P日期：如·；．、f、西指导教师签名：巾、l中日期：印，名．j．。西。——嘲瓣中文摘要由于具有高能量密度、高功率密度、循环寿命长等优点，超级电容器在现代储能系统中发挥着越来越重要的作用。导电聚合物因具有高法拉第赝电容而成为重要的超级电容器电极材料，然而其脱掺杂态下的低电导性、较低的电化学利用率和不稳定的循环性能限制了导电聚合物实际应用。高比表面积、卓

3、越机械强度、良好电子导电性的羧基化石墨烯(CG)与导电聚合物复合可实现两者的优势互补，复合材料具有良好的电化学性能。本论文主要研究羧基化石墨烯基导电聚合物复合材料的制备、表征及其超电容性能，旨在获得较高的比电容和循环寿命长的超级电容器电极材料。主要内容及结果如下：1．羧基化石墨烯(CG)表面含有羟基、环氧基和羧基等含氧官能团，易在水溶剂中形成稳定的悬浮液，并且易吸附单体分子制备复合材料。借助CG这种固有的优势，本章采用原位聚合法，在吡咯单体聚合的过程中引入CG，制备了一种新型高性能电化学电容器电极材料“羧基化石墨烯／聚吡咯(C∞Py

4、)复合物”，并进一步对复合材料进行了透射电镜、拉曼光谱、红外光谱、X射线衍射、电化学等表征。通过物质形貌和官能团的变化及电流密度、阻抗、电容性能的变化发现，CG／PPy显著提高了玻碳电极(GCE)在电解液中的电流响应，降低了玻碳电极在电解液中的电阻。复合材料的比电容可达584F／g，且经过1000次循环后比电容仍保持初始值的8l％。2．以羧基化石墨烯(CG)和苯胺单体沁)为原料，过硫酸铵为引发剂，通过直接化学合成法制备了羧基化石墨烯／聚苯胺(CG佃ANI)复合物。实验结果显示，纳米尺寸的CG提高了聚苯胺(PANI)的氧化还原反应能力

5、，与此同时，n埘I提高了CG所贡献的双电层电容和感应电容。电化学研究表明，CG可改善PANI在充放电过程中的电荷传输，CG伊ANI中ⅣNI的比电容贡献值可达579F／g，高于纯PANI的比电容416F／g。3．引入一种新的电化学沉积法合成了羧基化石墨烯一聚苯胺(CG—PANI)复合物，该方法简单、有效、操作简便，在合成时无需加入氧化剂，避免了氧化剂对实验造成的影响。合成出的CGⅣNI中PANI的比电容贡献值可达792．5F／g，高于用直接化学法得到的结果。我们合成的复合材料具有良好的电化学稳定性，经过1000次连续充放电后比容量仍可

6、保持初始值的86％，该研究为CG．Ⅳ咖在超级电容器中的应用打下坚实的基础。4．采用电沉积法制备了聚苯胺删I)纳米粒子，调整沉积时间，可得到形貌和性质不同的材料。实验证明，600秒为最佳沉积时间，此时可合成出类似于纤维状的PANI纳米粒子。纳米尺寸的n蝌I粒子缩短了电荷之间的传递距离，有利于电极材料的充分利用。经过1000次连续充放电后nⅢI粒子的比容量仍可保持初始值的83％。关键词：羧基化石墨烯，聚吡咯，聚苯胺，超级电容器IIAbs臼．actAbStraCtSupel．Capacitorplayanincreasill91yimpo

7、rtantroleinmodemenergystoragesystemduetoitshi啦energ)，densi哆，hjghpowerdens时andlongcyclelife，ConductingpolymerswithhighFaradaicpseudo—capacitorbecomeimport趾telec仃odematerialsforsupercapacitor，howeVer，thelowelectronicconductiVi妙indedopingstate，poorelectrochemicalunlizatio

8、nandinstabili妙limitpractical印plicationoftheConductingpolymel．s．Thecombinationofconductingp01ymersa11dcarboxylatedgrap