纳米复合光催化剂的制备、负载及光催化性能研究

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1、摘要本论文在分析了国内外光催化氧化研究的基础上。采用溶胶一凝胶(S．G)法，通过半导体复合与离子共掺杂对Ti02进行了改性研究；为解决粉体催化剂的分离回收和再生利用问题，以天然斜发沸石微粒为载体，利用溶胶一凝胶一浸渍(S-G-D法制备了负载复合光催化剂；利用自制光催化反应装置，以20W紫外灯为光源，活性艳红K一2BP为模型反应物，考察了催化剂的光催化活性，研究了活性艳红K一2BP的光催化降解影响因素及动力学．并对实际印染废水进行了光催化降解。采用S—G法制备了ZnO／Ti02复合半导体，当zn2

2、+引入量为20％时，光催化活性最好。毛EZnO(20％)／Ti02制备过程中分别引入Fe3+、cc4+和La3+，进一步提高了其光催化活性，效果从高到低依次为La弘>Fe3+>Cc4+。La3+、Fe”和cc4+的最佳掺杂量分别为0．50％、0．50％和2．0％。采用XRD、SEM、TG、DSC和拉曼光谱(utS)对La3+(O．50％)／ZNO(20％)／Ti02进行表征，结果表明：L一的引入抑制了Ti02晶粒的长大，但复合催化剂表面一次粒子发生了团聚，颗粒径约为10～25nm：煅烧温度在40

3、0～600"C间所得样品均为锐钛矿相，400"C时晶型不完整，500"C时晶相发育成熟，600"C发生了明显的析晶现象，出现了Zn2Ti04和La203的衍射峰。降解实验表明500"C制备的样品光催化活性最高。当L一(O．50％)／ZnO(20％)／Ti02投加量4．09·L．。，初始pH6．03，通气量800mL·min“时，光照1h，活性艳f工K-2BP(初始浓度65mg·L1)可完全脱色。在较低质量浓度下(allomg．L11，活性艳红K．2BP的光催化降解遵从Langmuir-Hinsh

4、elwood动力学模型，求得反应速率常数k=11．5mg·(L·min)。1和吸附常数K-2．88×10‘L‘mg‘。以80目天然斜发沸石为载体，PEG400为分散剂，采用S—G．I法制备了复合负载光催化剂La3+／ZnO／Ti02．沸石(LZT．沸石)。SEM表明催化剂表面光滑平整且富有光泽，能谱图表明Ti、Zn、La元素成功地负载到了沸石微粒表面；X_RD分析表明200。C热处理所得催化剂中Ti02主要为锐钛矿相，瓜光谱表明有部分的钛已进入沸石微粒骨架中，实现了Ti02与载体的化学键合。PE

5、G400添加量1．09·100raLl，经200"C煅烧，涂覆5层制备的负载光催化剂催化活性最好。利用LZT．沸石光催化降解活性艳红K．2BP，当溶液初始浓度60mg·L_1，催化剂投加量129．L_1，通气量1200mL．rain‘1时，光照2．5h可充分降解。适量30％H202或Fe"的加入有利于活性艳红K．2BP的降解，其最佳投加量分别为0．4mL．100mL’1和0．39·100mL～。采用LZT一沸石对实际印染废水进行了光催化降解。结果表明：光照150min，废水色度的去除率可达99．

6、4％，在200～700nm范围内吸光度都接近于零：光照180min，COD的去除率达到96．6％，出水符合国家一级排放标准(GB8978—96)，说明LZT．沸石负载光催化剂可以有效地降解实际印染废水。关键词：光催化：ZnO／Ti02；离子共掺杂；沸石微粒；负载IIAStudyonthePreparation，LoadingandPerformanceofNanocrystallineCoupledPhotocatalystsBasedonTi02ABSTRACTInthispaper,surf

7、acemodificationofnanaocrystallineTi02bymeansofcoupledsemiconductorandironsdopingusingsol—gelmethodwasresearched．Toimprovetherecow-ryofthephotocatalystsafterthereactions，thezeoliteparticlescarriedcoupledphotocatalystsWel'ealsoconcernedinthisstudy．Ther

8、eactivebrilliantredK-2BPandaUV-lamp(emissionspectrumlineat273．5nm,20W)wereemployedasamodelreactantandilluminant,respectively,toevaluatingphotoeatalyticactivityofthepreparedcompositesinaself-designedreactor．Thekineticstophotodegradationofreactivebrill