活性炭负载铈催化臭氧氧化水中邻苯二甲酸二甲酯研究

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1、活性炭负载铈催化臭氧氧化水中邻苯二甲酸二甲酯研究摘要专业：物理化学申请者：叶伟莹导师：李来胜随着工业化发展，水污染日益严重，常规水处理工艺对水中难降解有机污染物的去除已显得力不从心。而催化臭氧氧化技术可利用反应过程中产生的羟基自由基来彻底矿化水中有机污染物，因此，其作为一种新型的高级氧化技术用于修复环境污染已引起广泛关注。由于活性炭具有多孔结构，比表面积大，物理化学稳定性好，具有优良吸附性能及对臭氧氧化具有一定催化活性等特点，所以本研究采用活性炭为载体，铈为活性组分制备活性炭负载铈(Ce／AC)催化剂，并将其与臭氧氧

2、化技术结合用于去除水中难降解有机污染物邻苯二甲酸二甲酯(DMP)。对Ce／AC催化剂在臭氧氧化中的催化活性、稳定性进行评价，并对其反应过程动力学及反应机理作初步探讨。本研究采用浸渍法制备Ce／AC催化剂催化臭氧氧化降解DMP，并采用XRD(X射线粉末衍射仪)、SEM(扫描电子显微镜)、BET(比表面积分析仪)和ICP(电感耦合等离子体发射光谱仪)等方法对催化剂进行了表征；在Ce／AC催化剂催化臭氧氧化DMP过程中，考察了各种不同因素的影响。结果表明，以椰壳活性炭为载体所制备的催化剂活性比煤质活性炭高；水样pH和初始浓

3、度对催化臭氧氧化过程的影响不大；Ce／AC催化臭氧氧化过程的优化参数为：Ce的负载量O．2％，催化剂投加量1．5∥L，臭氧投加量50mg／h。在优化条件下，AC或Ce／AC加入有利于催化臭氧氧化DMP过程中TOC的去除。浓度30mg／L(pH5．0)DMP反应60min后的TOC去除率由以AC为催化剂的48％提高到68％，而单独臭氧氧化过程中TOC去除率仅有22％。而且Ce／AC催化剂在动态连续反应780min后显示较好的稳定性。初步研究了Ce／AC催化臭氧氧化DMP过程的反应动力学模型以及反应机活性炭负载铈催化臭氧

4、氧化水中邻苯二甲酸二甲酯研究理。在优化条件下，单独臭氧氧化与催化臭氧氧化DMP的矿化过程均符合二级反应动力学方程模型，Ce／AC催化臭氧氧化降解TOC的反应速度常数为0．0015L．mgq．rain一，分别是AC／03过程(O．0006L-mgq．minJ)的2．5倍和单独臭氧氧化(0．0002L．mgq．minJ)的7．5倍。此外，反应机理研究表明活性炭所含的金属(Cu、Fe、Zn、Pb、Co)或其氧化物在水溶液中能促进臭氧分解产生羟基自由基(-OH)，从而提高DMP降解率；加入自由基抑制剂叔丁醇(TBA)后，Ac

5、／03和Cc／AC／03氧化体系中DMP的去除都明显受到抑制，说明AC／03和Ce／AC／03氧化过程中遵循·OH作用机理。关键词：活性炭负载ce催化剂；催化臭氧氧化；邻苯二甲酸二甲酯；叔丁醇；TOC；稳定性Ⅱ活性炭负载铈催化臭氧氧化水中邻苯二甲酸二甲酯研究STUDYoNCATALYTICOZONATIoNoFDIMETHYLPHTHALATEoVERCERIUM／ACTIVATEDCARBoNCATALYSTMajor：PhysicalChemistryName：YeWeiyingSupervisor：LiLais

6、hengABSTRACTTheshortageandpollutionofwaterresourceisseriousinChinawiththedevelopingofindustry．Theremovaloforganicpollutantfromdrinkingwaterhasbecomeacrucialproblem．Amongvarioustechnologiesusedforwaterpurification，advancedoxidation,especiallycatalyticozonationwh

7、ichCanproduce·OHduringreactionhasbeenreceivedmoreattentionduetoitsadvantagesofhighefficiencyandeasyapplication．Activatedcarbonwithporousgrossstructurehasthecharacteristicoflargespecificsurfacearea,highchemicandphysicalstability,excellentadsorbabilityandsomecata

8、lyticability．Basedonaboveconcern，anewtypeofcerium／activatedcarboncatalyst(Ce／AC)、)Iritllactivatedcarbonascarrierandceriumasactivecomponenthasbeenpreparedtocatalyzetheozonati