铁基钙钛矿的制备及其光热催化还原CO2性能研究

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1、学校代码：10259学号：146081129密级：公开上海应用技术大学硕士学位论文题目：铁基钙钛矿的制备及其光热催化还原CO2性能研究英文题目：PreparationandphotothermalcatalyticactivityofIron-basedperovskiteforCO2reduction专业：材料化学学院：材料科学与工程研究方向：光热催化姓名：徐丽娟指导教师：赵喆教授2017年5月30日声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表或撰写过的

2、作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学位论文保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版。允许论文被查阅和借阅。本人授权上海应用技术学院可以将本学位论文的全部内容或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密年□本学位论文属于不保密√（必须在相应处打√，否则按不保密处理）学位论文作者签名：指导教师签名：年月日年月日铁基钙钛矿的制备及其光热催化还

3、原CO2的性能研究摘要随着现代化工业的快速发展，导致大气中污染物浓度的不断增加，其中二氧化碳作为温室效应的主要气体来源，使得全球气温持续升高，随之带来的一系列环境问题受到人类的广泛关注。如何解决这一难题，使得世界很多学者们绞尽脑汁。相对于传统的物理处理方法，利用化学法将CO2转化为新能源再次利用是一种既环保又有前途的解决方案。本文以材料铁酸镧为基础展开，首先在其B位掺杂邻近的过渡金属元素钴，利用溶胶凝胶法合成不同的比例的LaCoxFe1-xO3（x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1）样品，对其晶体结构、微观形貌、比表面积、氧空位、能带结构和催化性能进行了详细的

4、表征。实验结果表明，在光热条件（350℃+vis-light）下，反应6小时，光热催化还原-1CO2得到CH4和CH3OH的平均产量最大可分别达到361.01和72.04μmolg，对于没有任何Co掺杂的原材料LaFeO3来说，分别提高了3.0和4.8倍，这主要是由于元素掺杂对样品的能带结构具有一定的影响作用。这使得掺杂后的材料在光热催化还原二氧化碳制碳氢化合物燃料的方向有很大应用前景。同样基于铁酸镧展开，在B位掺杂另外一种过渡金属元素Ni，对通过溶胶凝胶法制备的LaNixFe1-xO3纳米粉体采用XRD、SEM、UV-vis、电化学等方法进行表征，重点表征了它的催

5、化活性。结果表明，当Ni的掺杂量为0.4时，样品表现出最好的光热催化性能，在同样的催化条件下，LaNixFe1-xO3在可见光照射6小时后得-1到平均最高产甲烷和甲醇量383.02及76.27μmolg，在此研究过程中，重点考察了掺杂对样品禁带宽度的影响，发现不同掺杂元素及比例对样品能带结构调整有一定规律，以减小带隙、优化价带和导带的位置来提高催化活性。最后我们以铁、钴、镍三种相邻元素的三元相图为基础，通过钴和镍元素的掺杂来探究三种不同元素及不同掺杂比对光热催化性能的具体影响。以溶胶凝胶法成功合成了LaNixCo1-xO3钙钛矿，对其能带结构进行深入的研究，实验结果

6、表明，不同的过渡金属元素之间的掺杂对材料的催化活性有一定影响，并且存在一个最佳元素组合，找到这个最匹配的组合元素，便可得到最佳的催化性能，通过一系列实验，我们最终发现钴和镍组合效果最佳，甲烷和甲醇的平均产量分别为493.14及92.43-1μmolg。另外，本文中我们结合了光，热和化学过程，开发了一种新方法，将CO2还原为烃燃料，优化了其催化性能。关键词：铁酸镧；氧空位；禁带宽度；光热催化性能；催化还原CO2PreparationandphotothermalcatalyticactivityofIron-basedPerovskiteforCO2reduction

7、AbstractTheconcentrationofpollutantsintheatmospherewasincreasingwiththerapiddevelopmentofmodernindustry.Carbondioxideasthemaingassourceofgreenhouseeffectleadingtorisingglobaltemperatureshasresultedinaseriesofenvironmentalproblemswhichwerewidelyconcernedbymankind.Manyscholarsintheworl