改性ZnOZrO2催化剂制备及其光催化降解水中的染料研究

《改性ZnOZrO2催化剂制备及其光催化降解水中的染料研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、硕士学位论文改性ZnO/ZrO2催化剂制备及其光催化降解水中的染料研究PREPARATIONOFMODIFIEDZnO/ZrO2CATALYSTANDITSPHOTOCATALYSTICDEGRADATIONOFDYEWASTEWATER龚正雅哈尔滨工业大学2017年12月国内图书分类号：X506学校代码：10213国际图书分类号：504.密级：公开工程硕士学位论文改性ZnO/ZrO2催化剂制备及其光催化降解水中的染料研究硕士研究生：龚正雅导师：欧阳峰教授申请学位：工程硕士学科：环境工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：201

2、7年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:X506U.D.C:504AdissertationsubmittedinpartialfulfillmentoftherequirementsfortheprofessionaldegreeofMasterofEngineeringPREPARATIONOFMODIFIEDZnO/ZrO2CATALYSTANDITSPHOTOCATALYSTICDEGRADATIONOFDYEWASTEWATERCandidate：ZhengyaGongSupervis

3、or：Prof.FengOuyangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：EnvironmentalEngineeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：December,2017Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工程硕士学位论文摘要染料废水在水环境危害中比重大、处理难度高。光催化氧化法因具有高效性

4、、清洁性、节能性、无二次污染等众多特点，受到广泛关注，为处理难降解废水提供了一种新方法。因此，研究新型、高效的半导体光催化剂十分必要。ZnO是极少数可以实现量子尺寸效应的半导体。本课题选用宽带隙、性能稳定的ZrO2与ZnO进行复合，并在此基础上引入稀土金属离子掺杂制得具有较高光催化活性、稳定高效的Sm-ZnO/ZrO2光催化剂，以罗丹明B为典型污染物，重点考察各因素对其光催化活性的影响，优化降解工艺参数，探讨降解反应的动力学，并初步探索反应机理。具体内容如下：采用水热法制备了系列ZnO、ZrO2、ZnO/ZrO2复合光催化剂

5、，通过表征与光催化活性评价均证明复合得到的催化剂为六方晶相ZnO与四方晶相ZrO2组成的复合氧化物。ZrO2的复合改变了ZnO的形貌、促进了ZnO的生长与结晶、比表面积增大、光吸收能力增强、光生载流子分离率提高。以乙酸锌为锌源、°Zn/Zr摩尔比为1:1、水热温度为160C条件下，ZnO/ZrO2复合光催化剂的光催化活性最高，相比ZnO提高了14.0%、相比ZrO2提高了78.8%。优化稀土金属掺杂改性的ZnO/ZrO2复合催化剂的制备条件，发现选用稀土°金属钐掺杂、掺杂比为0.5%、水热温度为160C、水热时间为12h时，

6、Sm-ZnO/ZrO2复合催化剂的光催化活性最高，相比于ZnO/ZrO2复合催化剂提高了24.0%。Sm掺杂可使ZnO/ZrO2催化剂的比表面增大，紫外光区光吸收能力4+3+2-增强。Sm-ZnO/ZrO2催化剂中部分Zr转化为Zr，晶格O减少，氧空位增多，反应活性位点增加，光生载流子的分离率提高。Sm-ZnO/ZrO2催化剂对不同染料具有一定的适用性，且在中性的条件下具有最佳的光催化活性。不同染料种类、pH以及反应物初始浓度条件下，Sm-ZnO/ZrO2光催化降解罗丹明B的反应均符合一级动力学模型。Sm-ZnO/ZrO2催

7、化剂经过5次循环重复使用，仍能保持高效不失活，稳定性良好。在+-Sm-ZnO/ZrO2光催化降解罗丹明B、亚甲基蓝、甲基橙反应中·OH、h与·O2都参与了降解过程。光催化降解罗丹明B时，活性物种的活性顺序为+-+-h>·O2>·OH；光催化降解亚甲基蓝时，活性顺序同样为h>·O2>·OH；光催-+化降解甲基橙时，活性顺序为·O2>h>·OH。关键词：染料废水；光催化；钐掺杂；氧化锌；氧化锆I哈尔滨工业大学工程硕士学位论文AbstractDyewastewaterinthewaterenvironmenthazardsinth

8、elarger,difficulttohandle.Photocatalyticoxidationiswidelyusedforthetreatmentofrefractorywastewaterbecauseofitshighefficiency,cleanliness,energysa