从自然到人工：基于光合作用的分子仿生系统

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1、从自然到人工：基于光合作用的分子仿生系统ＦｒｏｍＮａａ－ｔｕｒｌｔｏＡｒｔｉｆｉｃｉａｌ：ＰｈｏｔｏｓｎｔｈｅｓｉｓＢａｓｅｄＭｏｅｃｕｙｌｌａｒＢｉｏｍｉｍｅｔｉｃＳｓｔｅｍｓｙ作者姓名１：李悦专业名称：生物化学与分子生物学研究方向：分子仿生．指导教师：赵志壮教授学位类别：理学博士培养单位：吉林大学生命科学学院＿论文答辩日期：年＜月日授予学位日期：年月日答辩委员会组成：姓名职称工作单位主席：刘淑莹教授长春中医药大学委员：陈惠鹏研究员军事医学科学院＇陈学思研

2、宄员长春应化所刘宝教授东北师范大学滕利荣教授吉林大学李正强教、授．吉林大学王晓峰教授吉林大学未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人均不得对本论文的全，部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学博士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或

3、集体己经发表或撰写过的作品成果。对本文的研宄做出重要贡献的个人和集体，均己在文中标。。以明确方明本人完全意识到本声明的法结果由本人式律承担＇：学位论文作者签名ｔｏ＾：￣日期年日月＆摘要光合作用为地球上一切生命提供了最重要的物质与能量来源，它将清洁的太阳能转变为生物能、电能与化学能，将无机物变为有机物，也维持了地球的碳氧平衡。从自然到人工，从生物到仿生，从认识自然到模拟自然再到服务于人类社会，研究光合作用及其体外模拟具有重要意义。受自然启发，越来越多的科学家聚焦于利用分子组装的方式在体外对光合作用过程进行分子仿生。一方面，这促

4、进了人们对光合作用各元件协同工作机制的更深入认识；另一方面，这也为基于光合作用相关机制的能量转化研究提供了新思路，具有广阔应用前景。本论文即从绿色植物的光合作用光反应阶段基本过程出发，分离提取了部分功能单位，并进行了活性鉴定与分子组装。设计、制作了一系列体外仿生体系，并对所涉仿生体系的能力进行了评估。分别成功地将光能转变为生物能或电能。具体内容概括如下：（1）我们从菠菜叶绿体内提取类囊体膜，通过改良的多种蛋白提取方式联用的方法分离、纯化并鉴定了光合系统II色素蛋白复合物与ATP合酶，并成功将ATP合酶与脂质体进行重组形成“ATPase-脂质体”结构

5、，对重组后的ATP合酶催化合成ATP活性与稳定性进行了表征。为后续实验提供高活性、性质稳定的原始材料。（2）选取光合系统II色素蛋白复合物与ATP合酶-脂质体通过分子组装的方式进行体外整合：在蜂窝状多孔醋酸纤维素基底上层层组装光系统II色素蛋白复合物，最外层组装“ATPase-磷脂”结构，以模拟天然类囊体“单层ATPase包裹多层光系统II”的垛叠结构，通过光解水在蜂窝状阵列型多孔凹槽处产生质子并不断累积形成膜内外质子梯度，用于最外层ATPase催化ATP生成。该体系对光照有无以及光系统II或ATPase专一性抑制剂均有明显响应，形成了结构与功能双

6、重仿生的光控人造类囊体。并探讨了不同光系统II组装层数对该人造类囊体产ATP能力的影响。在体外实现了从光能到生物能的转化。（3）对叶绿素进行人工改造，应用于仿生光电器件，并在体系中承担捕获光能的“色素天线”与产生电子的“活跃分子”的双重作用。通过对两种不同结构的“捕光天线”叶绿素衍生物分子结构与光电性质的比对，探讨不同结构对体外叶绿I素衍生物捕获光能与分离电子能力的影响。确立优势结构，在体外实现光能到电能的转化，光电转换效率达0.11%。（4）设计合成了四种具有分子自组装能力的叶绿素衍生物，利用简单溶剂溶解后旋涂的简单方式即可组装形成J-聚集体，模

7、拟天然光合作用电子传递物质的作用。通过对四种不同结构的空穴传输叶绿素衍生物结构与性质的比对，探讨不同结构对分子自组装形成J-聚集体，进而传导载流子能力的影响。确立优势分子结构，改良并确定最适条件，进一步提升了光电转化效率至0.86%。关键词：光合作用，分子仿生，分子组装，光系统II（PSII），ATP合酶（ATPase），叶绿素，光电转换，层层组装IIAbstractThephotosynthesisprovidesthecrucialsubstancesandenergyforallofthelivesintheworld.Itconvertst

8、hesolarenergyintobio-energy,electricalenergy,andchemicalenerg