开放骨架磷酸铝合成中影响甲胺和乙二胺结构导向效应的因素研究

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1、分类号：O611.4单位代码：10183研究生学号：2015332002密级：公开吉林大学硕士学位论文（学术学位）开放骨架磷酸铝合成中影响甲胺和乙二胺结构导向效应的因素研究FactorsAffectingtheStructure-DirectingEffectofMethylamineandEthylenediamineintheSynthesisofOpen-FrameworkAluminophosphates作者姓名：常晓文专业名称：无机化学研究方向：分子工程学指导教师：闫文付教授培养单位：化学学院2018年5月开放骨架磷酸铝合成中影响甲胺和乙二胺有机胺结构导向效应的因素研

2、究FactorsAffectingtheStructure-DirectingEffectofMethylamineandEthylenediamineintheSynthesisofOpen-FrameworkAluminophosphates作者姓名：常晓文专业名称：无机化学研究方向：分子工程学指导教师：闫文付教授学位类别：硕士学位培养单位：化学学院论文答辩日期：2018年5月24日授予学位日期：年月日答辩委员会组成：王晓峰（主席）、邹晓新、李光华、侯长民、田戈论文评阅人：李乙、廖伍平未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对

3、本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》

4、出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：■硕士□博士学科专业：无机化学论文题目：开放骨架磷酸铝合成中影响甲胺和乙二胺结构导向效应的因素研究作者签名：指导教师签名：年月日作者联系地址（邮编）：作者联系电话：中文摘要中文摘要开放骨架磷酸铝合成中影响甲胺和乙二胺结构导向效应的因素研究沸石（zeolite）分子筛因其骨架结构丰富、孔道结构规则、表面

5、性质优越等特质，在催化、吸附分离及离子交换等领域倍受青睐。在分子筛合成领域和开放骨架磷酸铝晶体的合成中需要引入起结构导向作用的有机胺，而影响晶化过程有机胺结构导向效应的因素众多，如结构导向剂的种类及用量、凝胶混合物的组成、晶化反应的温度与晶化反应时间及溶剂种类等，这些因素导致利用结构导向效应定向合成目标结构的磷酸铝化合物非常困难，因此明确结构导向作用的机制成为调控结构导向效应的关键。本论文主要探究在开放骨架磷酸铝体系中，只调变有机胺的结构，通过观察有机胺结构微调这一变量对其晶化过程及晶化结果的影响，希望能够明确有机胺结构导向作用的机制，得到了如下结果：1.研究了以甲胺(MA)和

6、二甲胺(DMA)为结构导向剂时初始混合物摩尔组成为n(Al2O3):n(P2O5):nR(MA/DMA):n(H2O)=1:1:1:277在200°C下的晶化过程。结构导向剂为甲胺(MA)时，得到高结晶度的拥有8元环孔道的AlPO4-53晶体，结构导向剂为二甲胺(DMA)时，得到高结晶度的拥有8元环孔道结构的AlPO4-21晶体。单质子化的有机胺(MA/DMA)分别存在于三维阴离子开放骨架结构的AlPO4-53和AlPO4-21晶体八元环孔道中，使整个骨架呈电中性。利用X-射线粉末衍射分析(PXRD)、液相组分元素分析(ICP)和液相酸碱度(pH)测量等表征手段，对两个体系不同

7、晶化时间的晶化产物、液相组分（Al、P）及pH变化进行表征。通过对晶化过程的差异分析并结合理论计算数据，结果表明单质子化甲胺和二甲胺的形式电荷密度与对应开放骨架结构AlPO4-53和AlPO4-21晶体的骨架电荷密度相匹配，表明了有机胺结构的不同（N原子所连甲基数不同）导致N原子上电荷量发生改变，造成两个体系晶化过程产生差异、液相组分及pH发生改变，从而导向了不同的结构。2.研究了以乙二胺(EDA)和1,3-丙二胺(1,3-DAP)为结构导向剂时初始混合物摩尔组成为n(Al2O3):n(P2