Cu-OMS-2的合成、表征及其催化分解臭氧的性能

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1、分类号学校代码：11078UDC密级学号：2111505016广州大学学位论文Cu-OMS-2的合成、表征及其催化分解臭氧的性能林嘉伟学科专业（领域）：化学工程研究方向：工业催化论文答辩日期：2018.06.02指导教师（签名）：答辩委员会主席（签名）：答辩委员会委员（签名）：摘要Cu-OMS-2的合成、表征及其催化分解臭氧的性能*摘要在近地表面处，人体与臭氧长时间接触，会造成免疫机能、神经系统受损。近地表面处的臭氧主要源头是在医疗卫生、食品保鲜、水质处理等领域使用臭氧后的残留。绿色高效、安全稳定、经济的臭氧分解技术被人类所亟需。室温催化分解臭氧的方法具备高效、安全稳定、经

2、济的特点，备受学界关注。氧化锰八面体分子筛是一种类似沸石型分子筛结构的新型材料，该材料的骨架结构上含有大量混合价态的Mn离子（Mn2+、Mn3+、Mn4+）、能提供较大的比表面积和具有一定的抗湿性能，因而有着优异的离子交换性和良好的氧化还原性能，此外还具备优良的孔道效应、吸附效应，使其有利于吸附臭氧和分解臭氧过程的进行。本文采用水热法、回流法、固相法制备一系列OMS-2（Manganeseoxideoctahedralmolecularsieves）催化剂，采用前掺杂法引入过渡金属制备M-OMS-2催化剂，考察不同焙烧温度、不同湿度条件分别对催化剂催化分解臭氧性能的影响。利

3、用XRD、FESEM、BET、H2-TPR和XPS等表征手段对催化剂进行表征。研究发现：通过回流法合成的RF-OMS-2催化剂在干燥氛围下对臭氧催化分解性能较优，催化活性优于用水热法合成的HM-OMS-2催化剂和用固相法合成的SP-OMS-2催化剂。利用回流法合成的RF-OMS-2催化剂具有较高结晶度和相对低的还原温度，均有利于催化分解臭氧反应进行。不同焙烧温度制备而成的RF-OMS-2催化剂表现出的催化活性有所差异，其中在500℃条件焙烧制备的RF-OMS-2-500℃催化剂催化活性较优，不同湿氛围对其催化活性影响显著，这与水分子吸附在催化剂表面从而阻隔了臭氧与催化剂活性

4、点位有效接触有关。利用前掺杂法引入过渡金属制备M-OMS-2催化剂。与引入其他过渡金属制备的Ce-OMS-2、Co-OMS-2、Ni-OMS-2、Fe-OMS-2催化剂相比，Cu-OMS-2催化剂具有较大的比表面积和相对低的还原温度，有利于吸附臭氧后催化分解和氧化还原反应发生，表现出最优的催化分解臭氧活性。I摘要通过前掺杂法合成nCu：nMn不同比例的Cu-OMS-2催化剂，在400℃条件下焙烧。Cu-OMS-2催化剂（nCu：nMn=0.01）在反应初始时臭氧转化率达到100%，在反应150min后活性变化不大，活性均优于RF-OMS-2催化剂和其他nCu：nMn比例的C

5、u-OMS-2催化剂。Cu-OMS-2催化剂（n3+Cu：nMn=0.01）表面的Mn和吸附氧含量丰富，有利于与臭氧结合生成过氧化氧物种，也使过氧化氧物种易发生脱附过程，促使臭氧分解，并且Cu-OMS-2-400℃催化剂（nCu：nMn=0.01，RH=80%）的催化分解臭氧活性优于RF-OMS-2（RH=0%），说明在相对湿度较高条件下，引入金属Cu能提高该催化剂的活性。关键词：Cu-OMS-2，回流法，臭氧，催化分解，抗湿性*国家自然科学基金资助项目（21676060）和广州市产学研协同创新重大专项（201704020005）IIABSTRACTABSTRACTProl

6、ongedcontactwithozonecoulddamagethehumanbody,resultingimpairedimmunesystemandneuralsystem.Theresidueozoneneartheearthsurfacemainlyderivesfrommedicalservice,foodpreservation,watertreatmentandothersectors.Thegreen,safeandeconomicaltechniquesthatcaneffectivelyandstablydecomposeozone,areurgent

7、lyneeded.Catalyticdecompositionofozoneatroomtemperatureisheateddiscussedintheacademicsocietyforitssafeandeconomicalfeatures.OMS-2(Manganeseoxideoctahedralmolecularsieve),anewmaterial,hasasimilarstructureofzeolitemolecularsieve.ThereareanumberofmixedvalenceMnio