La-Mn钙钛矿催化剂同时催化去除NOx和碳烟的研究

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1、分类号：密级：ＵＤＣ：编号：工学硕士学位论文La-Mn钙钛矿催化剂同时催化去除NOx和碳烟的研究硕士研究生：张欣指导教师：董国君教授学科、专业：化学工程与技术论文主审人：李占双教授哈尔滨工程大学2018年3月分类号：密级：ＵＤＣ：编号：工学硕士学位论文La-Mn钙钛矿催化剂同时催化去除NOx和碳烟的研究硕士研究生：张欣指导教师：董国君教授学位级别：工学硕士学科、专业：化学工程与技术所在单位：材料科学与化学工程学院论文提交日期：2018年1月8日学位授予单位：哈尔滨工程大学ClassifiedInde

2、x:U.D.C.:ADissertationfortheDegreeofM.EngResearchonsimultaneouscatalyticremovalofNOxandsootbyLa-MnperovskitecatalystCandidate:ZhangXinSupervisor:Prof.DongGuojunAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpecialty:ChemicalEngineeringandTechnologyDateof

3、Submission:January8,2018University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者（签字）：日期：年月

4、日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□在授予学位后即可□在授予

5、学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日摘要催化净化是柴油机污染物净化后处理技术的核心，开展这方面的研究对于保护环境意义重大。本文采用柠檬酸络合燃烧法合成了La-Mn系列钙钛矿型催化剂，考察了其同时催化去除氮氧化物和碳烟的性能。首先合成了LaMnO3催化剂，在此基础上分别用K、Sr、Pr取代A位的La，制备了La0.9A0.1MnO3(A=K,Sr,Pr)系列催化剂；筛选出A位取代性能最好的样品，制备了La1-xAxMnO3

6、(x=0.1,0.2,0.3)系列催化剂，考察了不同含量的A位取代元素对催化剂性能的影响；然后用V、Ti、Co取代B位的Mn，制备了LaMn0.95B0.05O3(B=V,Ti,Co)系列催化剂，从中筛选出B位取代性能最好的元素；在以上研究的基础上对LaMnO3钙钛矿型催化剂进行AB位同时取代，制备了La0.8A0.2Mn1-yByO3(y=0.05,0.15,0.25,0.35)系列催化剂，进一步考察了AB位同时取代对LaMnO3催化剂性能的影响。通过XRD、BET、SEM、FT-IR、XPS表征

7、了催化剂的结构特征；通过催化剂活性评价测试了催化剂同时催化去除氮氧化物和碳烟的能力；通过H2-TPR、O2-TPD、Soot-TPR、NO-TPD、CO2-TPD测试了催化剂的反应性能。XRD和FT-IR结果表明，所有样品均形成了钙钛矿结构，说明取代元素在一定范围内都能很好的进入钙钛矿结构，但在K含量为0.3时形成了K2Mn4O8，在Co含量为0.35时形成了La4Co3O10，说明过量元素取代会形成杂相；SEM结果表明所制备的LaMnO3钙钛矿催化剂呈蓬松多孔的棉絮状；BET结果表明所制备的样品经

8、过800°C的高温焙2/g之间；XPS结果表明LaMnO烧后，比表面积较小，在11-15m3经K和Co同时取代后，Mn4+/Mn3+和Oads/Olat比值先增大后减小，在Co含量为0.25时达到了最大值。催化剂活性评价结果表明，取代后的LaMnO3钙钛矿催化剂，去除NOx和soot的能力提高，且A、B位同时取代的效果更好，当Co含量为0.25时，催化剂的催化效果最佳：soot的起燃温度为260°C，最大燃烧温度为365°C，NO的转化率达到了61.08%。H2-TP