改性碳纳米管基锂硫电池正极载体的制备及其性能研究

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1、学校代号10532学号S151101032分类号密级硕士学位论文改性碳纳米管基锂硫电池正极载体的制备及其性能研究学位申请人姓名徐晨曦培养单位化学化工学院导师姓名及职称旷亚非教授学科专业化学工程与技术研究方向电化学论文提交日期2018年5月21日学校代号：10532学号：S151101032密级：湖南大学硕士学位论文改性碳纳米管基锂硫电池正极载体的制备及其性能研究学位申请人姓名：徐晨曦导师姓名及职称：旷亚非教授培养单位：化学化工学院专业名称：化学工程与技术论文提交日期：2018年5月21日论文答辩日期：2018年5月28日答辩委员会主席：陈金华教授Researchontheca

2、thodehostoflithiumsulfurbatteriesbasedonmodifiedcarbonnanotubesbyXUChenxiB.E.(TianjinUniversityofScience&Technology）2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringinChemistryEngineeringandTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorAss

3、istantProfessorKUANGYafeiMay,2018硕士学位论文摘要锂硫电池因其较高的理论能量密度而备受关注，被认为是最具潜力的二次电池体系之一。然而，硫正极通常存在导电性差、体积膨胀效应以及充放电过程中形成的聚硫化物“穿梭效应”等问题，严重影响了锂硫电池的商业化应用。为解决上述系列问题，合理设计并开发优异的硫正极载体，被视为一种行之有效的途径。目前研究最为广泛的载体材料是碳材料。本论文选用碳纳米管为硫正极载体，并采用化学切割、与石墨烯复合、掺硼以及巯基功能化等手段对碳纳米管进行改性，以期待有效提升硫正极的电化学性能。论文具体研究内容和结果如下：（1）采用超声氧

4、化法，对碳纳米管进行横向切割，得到长度为200-500nm的氧化型超短碳纳米管（OSSCNTs），将OSSCNTs与硫进行熔融复合，得到OSSCNTs/S复合物。通过水热法，将石墨烯（Gr）引入OSSCNTs/S复合物中，获得具有单核双壳结构的目标产物Gr-OSSCNTs/S。通过各种表征手段分析可知，这种独特的单核双壳结构不仅有利于充放电过程中离子电子传输，还可有效缓解聚硫化物的“穿梭效应”，进而明显提升相应硫正极的电化学性能。（2）采用化学氧化法纵向切割碳纳米管，得到氧化型剖开碳管（O-UCNTs），然后以O-UCNTs、硼酸、升华硫为碳源、硼源和硫源，并通过一步水热过程

5、成功合成了硼掺杂剖开碳管/硫复合物（BUCNTs/S-1）。通过SEM、XRD、Raman和XPS等手段分析可知，在BUCNTs/S-1复合物中，硫粒子可均匀地分散在碳基体表面，能够明显提升活性物质硫的利用率；同时，掺杂的硼原子与硫粒子之间能够发生化学键合，从而实现有效吸附聚硫化锂。将BUCNTs/S-1复合物用作硫正极，可表现出优异的循环性能和倍率特性。（3）通过硝酸热回流法制备氧化碳纳米管（O-CNTs），随后以氨水为氮源，对其进行水热掺氮，获得掺氮碳管（N-CNTs）。通过重氮化反应，将巯基成功嫁接到N-CNTs表面，合成出巯基功能化掺氮碳管（SH-N-CNTs）。采用

6、SEM、XRD、Raman、XPS等手段分析材料的微观形貌和结构组成，同时根据CV和恒电流充放电测试材料的电化学性能。研究结果表明，将巯基嫁接到碳管表面，在不影响碳管导电性的条件下，显著增强了其对聚硫化物的吸附能力，有效缓解了聚硫化锂的“穿梭效应”，进而提升了相应硫正极的循环性能。关键词：锂硫电池；硫正极载体；碳纳米管；表面改性；电化学性能II改性碳纳米管基锂硫电池正极载体的制备及其性能研究AbstractRecently,Lithiumsulfurbatteries,asonepromisingcandidateinenergyconversionandstortagesy

7、stem,havedrawnmuchinterestduetothehightheoreticalenergydensity.However,severalissuesmakeitdifficulttoapply.Firstly,theintrinsicinsulatingnatureofthesulfurandthedischargeproductmakeslowelectrontransferprocess.Then,thedissolutionofthepolysulfideintermediat