铈基载氧体化学链甲烷重整反应研究

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1、分类号：ＴＰ３９１学校代码：１０６９７密级：公开学号：２０１５２０７４６ＮｏｒｔｈｗｅｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ硕士字位论文ＭＡ’ＳＴＥＲＳＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮ铈基载氧体化学链曱烷重整反应研究学科名称：能源化学工程作者：徐龙教授：付柯指导老师西北大学学位评定委员会二〇一八年Studyonmethanechemical-loopingreformingovercerium-basedoxygencarrierAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillmentofthereq

2、uirementsforthedegreeofMasterinEnergyChemicalEngineeringByFuKeSupervisor:XuLongProfessorJune2018西北大学学位论文知识产权声明书本人完全了解西北大学关于收集、保存、使用学位论文的规定。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版。本人允许论文被查阅和借阅。本人授权西北大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。同时授权中国科学技术信息研究所等机构将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》或其它相关数据库。保密论文待

3、解密后适用本声明。学位论文作者签名：指导教师签名：年月日年月日--------------------------------------------------------------西北大学学位论文独创性声明本人声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，本论文不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西北大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：年月日摘要摘要甲烷化学链重整反应（CLR）可以将天然气直接转

4、化为合成气，不仅能够高效地利用天然气资源，还能有效地减缓温室效应，因此具有很大研究价值。本文围绕CH4制取合成气的反应过程，首先对载氧体的制备、反应条件进行比较系统的研究，然后对反应机理进行了初探。首先以CeO2和Fe2O3作为甲烷化学链重整的复合载氧体，采用共沉淀法制备了xCe(1-x)Fe复合载氧体（摩尔比例x=0、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7）并对制备过程的焙烧温度（700℃、800℃、900℃、1000℃）进行了筛选优化。结果显示：Ce和Fe之间存在协同作用，载氧体为0.7Ce0.3Fe，焙烧温度为900℃，其综合性能最佳。在850℃下循环反应进行5次CH4/CO2循环反应后

5、，甲烷转化率、二氧化碳选择性、一氧化碳选择性和氢气选择性未出现明显的下降，表明所制备0.7Ce0.3Fe载氧体具有较好的循环稳定性和热稳定性。随后使用等体积浸渍法对0.7Ce0.3Fe载氧体负载金属Cu和La（1%、2%、3%、6%、9%、12%）、Co（3%、6%、9%、12%）来调试载氧体的性能，并对负载金属载氧体的焙烧温度（700℃、800℃、900℃、1000℃）进行了筛选优化。结果显示：负载金属后，载氧体的各项性能均有不同程度的改变，当Cu的负载量为1%，焙烧温度为700℃时，CO选择性整体提高了15%左右；La的负载量为2%，焙烧温度为700℃时，CO选择性提前达到最高峰，其最大值

6、提高了近20%；Co的负载量为9%，焙烧温度为900℃时，CO2生成量增加，CO和CH4的选择性和转化率降低。最后采用H2-TPR、XRD、TG等对载氧体进行表征，结果显示：负载Cu和Co后载氧体的氧转移能力和氧释放能力明显增强，反应时可以生成更多的CO；负载La载氧体的CH4裂解性能增强比较明显。通过热重反应和反应后载氧体的积碳量测定，发现负载了金属后的载氧体的有效氧含量明显增加，反应后的载氧体积碳量明显减少。关键词：化学链重整，铈基载氧体，合成气IABSTRACTABSTRACTMethanechemical-loopingreforming(CLR)technologycanconver

7、tnaturalgastosyngas,whichnotonlyefficientlyusenaturalgasresources,butalsoeffectivelyrelieveGreenhouse.Therefore,substantialresearchershavefocusedonthistechnology.Inthisstudy,thepreparationofoxygensupp