纳米零价铁核壳材料合成及其吸附性能研究

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1、中图分类号：X592单位代码：11414学号：2013316004题目纳米零价铁核壳材料合成及其吸附性能研究学科专业化学研究方向环境化学博士生李靖指导教师周庆祥研究员二○一七年四月Preparationandcharacterizationofnanoscalezerovalentiron(NZVI)core-shellmaterialsandtheinvestigationoftheiradsorptionpropertiesADissertationsubmittedtoChinaUniversityofPetroleum,BeijingInpartialfulfillment

2、oftherequirementsForthedegreeofDoctorofNaturalScienceByLiJing(Chemistry)DissertationSupervisorProf.ZhouQingxiangApril,2017博士学位论文独创性声明郑重声明：本博士学位论文是作者个人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他个人和集体已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得中国石油大学或者其它单位的学位或证书所使用过的材料。对本研究做出贡献的个人和集体，均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。作者和导师完全意识

3、到本声明产生的法律后果并承担相应责任。作者签名：日期：导师签名：日期：博士学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解中国石油大学(北京)学位论文版权使用的有关规定，使用方式包括但不限于：学校有权保留并向有关部门和机构送交学位论文的复印件和电子版；允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文；可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索。本学位论文作者如需公开出版学位论文的部分或全部内容，必须征得导师书面同意，且须以中国石油大学(北京)为第一署名单位。作者签名：日期：导师签名：日期：-I-摘

4、要摘要水体中有机物的污染会对人体健康造成许多不利影响，其中多环芳烃具有致畸、致癌、致突变的特性，酚类物质属于常见的环境内分泌干扰物，其生殖毒性会对自身及后代产生长远的影响，硝基芳香化合物严重威胁着公共安全并具有致癌风险，酞酸酯类塑化剂除对心脑血管和呼吸系统有影响外还兼有生殖发育毒性等，这些有机污染物的治理已迫在眉睫。近年来磁性纳米复合材料由于吸附效率高、便于回收、环境污染小、使用成本低等显著优势在水环境污染物吸附去除领域受到广泛的关注。纳米零价铁(NZVI)是一类具有较高饱和磁化强度的磁性纳米材料，却很少有人将其做吸附剂使用，适当的表面修饰不仅可以在保留纳米零价铁磁性的基础上缓解易

5、团聚与氧化的缺陷，还可以使材料兼有一些特定的性质，如亲水性、热敏性及对一些特定基团有选择吸附性等，以实现高效的特征吸附。基于此，本论文开展了如下六部分研究工作：第一部分：利用硼氢化钠液相还原法、溶剂热法及铁氧化物还原法三种方法进行稳定的小粒径纳米零价铁的制备，并通过氧化自聚合法对其进行聚多巴胺的修饰、通过溶剂热一步还原法进行还原氧化石墨烯的修饰、通过氨基硅烷脱水缩合进行氨基修饰、通过沉淀聚合修饰热敏性壳层及分子印迹聚合物。利用透射电子显微镜(TEM)、能谱分析(EDS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、BET比表面积分析及磁滞回线测

6、试等手段表征了材料的形貌、成分及磁性特征。第二部分：利用Fe@SiO2@PDA对水中菲(PHE)和蒽(ANT)两种多环芳烃进行吸附研究。研究结果表明，吸附效率受离子强度、腐殖酸浓度及初始浓度影响。ANT相对于PHE有较大的吸附容量。吸附过程符合准二级动力学方程及Frendlich模型，表明吸附剂表面拥有不止一种作用位点，吸附过程是自发放热的物理吸附过程，主要作用有π-π作用、疏水作用等。第三部分：利用Fe@rGO对水中对庚基酚(4-HP)、对特辛基酚(4-OP)和对壬基酚(4-NP)三种烷基酚进行吸附研究。研究结果表明，溶液pH值、离子强度和温度对吸附效率影响很大。实验条件下对4-

7、NP、4-OP和4-HP的吸附容量分-1-1-1别为989.7mgg、959.3mgg和739.2mgg。吸附过程符合准二级动力学方程（三种烷基酚）及Frendlich模型（除了有NaCl添加的4-HP），吸附过程的主要相互作用有范德华力、π-π作用、疏水作用、氢键作用等。第四部分：利用氨基化的Fe@SiO2对水中邻硝基甲苯(NT)、2,6-二硝基甲苯(DNT)和2,4,6-三硝基甲苯(TNT)三种硝基芳香化合物进行吸附研究。研究结果-II-摘要表明，吸附过程受温度、