用于炭烟氧化消除的大孔Al2O3担载Au基纳米颗粒催化剂的研究

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1、中图分类号：O643.3单位代码：11414学号：2013316024题目用于炭烟氧化消除的大孔Al2O3担载Au基纳米颗粒催化剂的研究学科专业化学工程与技术研究方向石油与天然气化学博士生靳保芳指导教师赵震教授韦岳长副教授二○一七年五月StudyontheMacroporousAl2O3-supportedAu-basedNanoparticleCatalystsfortheOxidativeRemovalofSootDissertationsubmittedtoChinaUniversityo

2、fPetroleum,BeijinginpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofDoctorofEngineeringByJinBaofang(ChemicalEngineeringandTechnology)DissertationSupervisorsProf.ZhaoZhenAssociateProf.WeiYuechangMay,2017博士学位论文独创性声明郑重声明：本博士学位论文是作者个人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得

3、的成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他个人和集体已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得中国石油大学或者其它单位的学位或证书所使用过的材料。对本研究做出贡献的个人和集体，均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。作者和导师完全意识到本声明产生的法律后果并承担相应责任。作者签名：日期：导师签名：日期：博士学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解中国石油大学（北京）学位论文版权使用的有关规定，使用方式包括但不限于：学校有权保留并向有关部门和机构送交学位论文的复印件和

4、电子版；允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文；可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索。本学位论文作者如需公开出版学位论文的部分或全部内容，必须征得导师书面同意，且须以中国石油大学（北京）为第一署名单位。作者签名：日期：导师签名：日期：-I-摘要摘要我国经济飞速发展的同时，也引发了严重的环境污染问题，近年来我国大部分地区时常受雾霾天气影响，给人们的生活和健康造成严重威胁，解决大气污染问题已刻不容缓。业已

5、证明，机动车排放的炭烟颗粒物（PM）是城市雾霾天气形成的主要原因之一，为此环保部制定了一系列排放法规，限制PM的排放。目前，催化后处理技术是消除机动车排放的PM最有效的方法之一，而催化剂是催化后处理技术的核心。因此，研发高活性PM氧化消除催化剂是一项迫在眉睫和极具挑战性的研究任务。催化炭烟燃烧反应是一个气-固-固三相深度氧化反应，固体催化剂和PM的接触与催化剂的氧化还原性能是影响催化剂活性高低的两个关键因素。设计并制备大孔径的三维有序大孔（3DOM）结构的催化剂，能够减少反应的扩散阻力，增加催化

6、剂与炭烟颗粒物的有效接触。贵金属纳米颗粒能够提高催化剂吸附和活化分子氧的能力，进而提高催化炭烟燃烧活性。本论文以3DOMAl2O3为载体，担载贵金属Au纳米颗粒，从载体和活性组分两方面入手，设计多层载体CeO2/3DOMAl2O3担载贵金属Au纳米颗粒催化剂和3DOMAl2O3担载双金属Au-M合金纳米颗粒催化剂，利用多种表征手段探讨催化剂的结构、物化性质与催化剂活性之间的关系，提出催化PM燃烧反应的机理。本论文的主要研究内容和结论如下：（1）采用无皂乳液聚合法，制备了粒径均一，单分散性好的聚甲

7、基丙烯酸甲酯（PMMA）微球，通过离心沉积法将PMMA微球组装成模板。以金属硝酸盐、柠檬酸的乙醇溶液为前驱体，采用胶体晶体模板（CCT）法，成功制备了3DOMAl-Ce复合氧化物。XRD表征结果表明Al与Ce在合适的比例下能够形成固溶体。与柠檬酸络合燃烧法制备的无序大孔（DM）Al-Ce复合氧化物催化剂相比，Al-Ce复合氧化物催化剂高度有序的孔道结构增加了炭烟与催化剂活性位点的接触，展示了更高的炭烟燃烧催化活性。当Al与Ce比例为3:7时，催化剂的活性最高，其ooT10，T50和T90分别为2

8、97，384和427C。将催化剂分别经过900C高温老化6h，Al-Ce复合氧化物催化剂仍保持完美的大孔结构，且平均晶粒尺寸在高温老化前后变化不大，而单一的CeO2催化剂经高温老化后，平均晶粒尺寸明显增大。此外活性评价结果表明，催化剂经过高温老化5h和循环使用6遍后，AlCe(3:7）催化剂依旧保持较高的催化活性，而CeO2催化剂的活性大幅度降低，表明Al-Ce复合氧化物具有高的热稳定性和催化稳定性。-II-摘要（2）采用CCT法制备了3DOMAl2O3载体，利用膜扩散沉淀法成功制备了3DOMA