CeO2基乙苯催化脱氢制苯乙烯催化剂的研究

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1、摘要在常压、反应温度620℃、液态空速1．0h．1、乙苯与水的体积比1：2的反应条件下，考察了Ce02、Ce02．K20以及Fe203．Ce02催化剂的乙苯脱氢活性，利用XRD、XFS以及Ar溅射技术对催化剂物相和表面价态进行分析，其结果与催化活性关联，研究结果如下：l：Ce02本身具有优良的乙苯脱氢活性，其苯乙烯收率稳定在38．5％左右。添加钾助剂后，脱氢反应进行lOh，Ce02．K20催化剂的苯乙烯收率从39．4％升高至51．O％，随后催化活性逐渐下降，脱氢反应50h，苯乙烯收率是42．3％。钾助剂含量

2、的增加对苯乙烯收率影响甚小。在Fe20s-Ce02催化剂组分中，C002含量从O％增加到8％，乙苯转化率随之逐渐增加；当Ce02含量在8％时，乙苯转化率达到最大值20．4％；当Ce02含量大于8％时，乙苯转化率逐渐下降。2：研究表明，Ce02是一种Ce3+和Cc4+共存的混合价态氧化物。在乙苯脱氢条件下，ce02催化剂表面存在如下动态平衡：Ce02#H片2．，。co；CP02吖(0

3、．Ce02幔物相稳定密切相关，乙苯催化脱氢的活性相可能是Cc02．Ce02略。Cc02催化剂表面ce3+／Ce"+比值下降，其副产物(苯和甲苯)含量随之减少，乙苯脱氢选择性随之提高。3：在高温作用下，C002和KOH相互作用形成Ce．O．K键。Ce02．K20催化剂表面Ce”相对含量减少，乙苯脱氢副产物(苯+甲苯)含量随之减少，苯乙烯选择性相应提高，Ce”是乙苯脱氢副产物(苯和甲苯)的活性中心。乙苯脱氢反应条件下，Ce02．K20催化剂表面物相拟似如下动态平衡：Q一0一K寺ceo,一，寺＆D2(嘛

4、。表面Cc-O-K键的水解，促进催化活性的上升；当Cc-O．K键趋向完全水解，催化活性随之逐渐下降。催化活性稳定时，催化剂表面物相趋向如下平衡cP02#亏Hz,豸CO曼cP02一，(o

5、脱氢活性衰退时间也随之延缓。Fe2+／Fe3+比值从0．60减少到0．54、ce3+／ce4+A0．155减少到0．140，乙苯转化率随之上升；Fe2We3+和ce3+／ce4"比值分别为0．54和0．140时，乙苯转化率达到最佳值；Fe2+／Fe3+比值从0．54减少到0．49、ce3+Ice4+从O．140减少到0．120，乙苯转化率随之下降。关键词：Ce02，催化剂，XPS，XRDIIAbstractInthispaper,theactivitiesofCe02，Ce02·K20andFe203·Ce

6、02catalystsforethylbenzenedehydrogenationweremeasuredunderthereactionconditionsof620"C，atmosphericpressure，thespacevelocityof0．6h-1andtheSteam／EBratio(involume)of0．5．Thecrystal咖lmlr．candsurfacestateoftheactivecomponentsofthecatalystswereinvestigatedbyusing

7、X-raydiffraction,XPSmethodsand心sputteringtechnology,andthenrelatedtothecatalystactivity．Theresultsareshownasfollows：1：Ce02exhibitsgoodactivityforthedehydrogenationofethylbenzene，theyieldofstyreneWasmeasuredtObeabout38．5％．ForCe02-K20catalystwithpotassiumadd

8、itive，after10hreaction,thestyreneyieldincreasedfrom39．4％to51．0％，thendecreasedwithincreasingthereactiontimefurther,finallydecreasedto42．0％after50hreaction．Theeffectofthecontentofpotassiuminthecatalystonthestyr