高分散NiCoZnOC催化剂的制备、结构及催化加氢性能研究

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1、北京化工大学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：舡啡蚪关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期问论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学

2、位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在—互年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：日期．一Ⅻ．玉：尘：兰7醐：—嘲IIIJ一荔串，尹弛钞IV学位论文数据集1中图分类号069学科分类号150．55论文编号1001020131041密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名蒋中山学号2010001041获学位专业名称化学获学位专业

3、代码070300课题来源自然科学基金项目研究方向应用催化论文题目高分散Ni(Co)-ZnO-C催化剂的制备、结构及催化加氢性能研究关键词催化加氢，不饱和醛，镍基催化荆，钴基催化剂，选择性论文答辩日期2013．05．24·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师杨兰副教授北京化工大学应用化学评阅人1李峰教授北京化工大学应用化学评阕人2徐赛龙教授北京化工大学应用化学评阕人3评阅人4评阅人5答辩委员会主席宋字飞教授北京化工大学物理化学答辩委员1何静教授北京化工大学应用化学答辩委员2王志华教授北京

4、化工大学分析化学答辩委员3王涛教授北京化工大学有机化学答辩委员4陆军教授北京化工大学应用化学答辩委员5注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在((中国图书资料分类法》查询．三．学科分类号在中华AR,共和国国家标准(GB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。V摘要高分散Ni(Co)．ZnO．C催化剂的制备，结构及催化加氢性能研究a，B．不饱和醛作为化工原料，其加氢产物a，B．不饱和醇具有广泛的应用价值，同时a，13-不饱和醛加氢反应作

5、为良好的催化剂反应底物模型被用做多种催化剂的评价，具有很重要的研究意义。层状双金属氢氧化物(LDHs)具有二维层板结构，其层板的组成和尺寸的可控性以及晶格定位效应使得LDHs在催化领域具有广泛的应用价值。一方面应用于以水滑石为载体，负载贵金属催化剂。另一方面应用于以非贵金属组成的水滑石作为前提制备组成可控的高效催化剂。本文利用成核晶化隔离法合成水滑石前体，将其与有机碳氢化合物复合并晶化得到催化剂前体，通过高温下在氮气中自还原得到催化剂，将其对a，B．不饱和醛加氢，研究催化性能及助剂Zn对催化剂结构的影响从而阐述催化剂活性和选

6、择性的规律。(一)利用水滑石组成的可调变性通过葡萄糖杂化之后再碳化合成NiZnAl．LDH／C，在惰性气氛中自还原，成功得到了NiZnAl／C催化剂。通过对柠檬醛的选择性加氢，采用XRD，XPS，TEM，STEM，H2．TPD，NH3．TPD等表征阐述催化剂结构和组成对其催化性能的影响，探讨zn对镍基催化剂柠檬醛加氢反应的影响。同时探讨催化剂自还原温度及柠北京化T人学颐I：学位论义檬醛加氢催化反应条件对产物组成以及催化剂活性的影响。研究结果表明，随着Zn的含量增多，催化剂的粒径增大，催化活性降低，相应产物的选择性升高，在Zn

7、／Ni比为0．5时，柠檬醛催化反应中香茅醇的产率达到最好的94％，并且产物稳定存在与体相中，其主要原因是由于Ni．Zn．～／C三元催化剂中ZnO与催化剂活性中之间的相互作用，从空问效应和电子效应增强了催化剂对不饱和醛中C=O的吸附能力；同时催化剂过高或者过低的还原温度都对催化剂不利，最合适的还原温度为600℃。(二)采用成核晶化隔离法制备CoAl—LDH及CoZnAI-LDH，分别以葡萄糖和一B．环糊精作为碳源，合成了两种co基碳载体催化剂。通过对肉桂醛和香茅醛的选择性加氢，采用XRD，TEM，H2．TPD，BET等表征阐述

8、催化剂结构和组成对其催化性能的影响，探讨Zn对钴基催化剂结构与催化性能的影响。同时探讨多种催化剂载体以及催化剂还原温度对催化剂不饱和醛加氢性能的影响。结果表明，对于同一种载体催化剂，随着元素Zn的引入都降低了催化剂加氢的活性，但有效的提高了催化反应不饱和醇的选择性。对于不同载体催化剂而言，