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1、中国科学B辑化学2005,35(2):169~176169北京降水化学组成特征及其对大气颗粒物的*去除作用**胡敏张静吴志军(环境模拟与污染控制国家联合重点实验室北京大学环境学院,北京100871)摘要为了解北京降水的化学组成特征,2003年5∼11月间采集了23场北京降水样品,进行了pH值、电导率、水溶性阴阳离子和水溶性有机酸的测定.结果表明,降水pH平均值为6.18,呈2−−中性;电导率平均值为52.23µS/cm,表明大气污染显著;SO4,NO3是含量最高的阴离子,平均2−−浓度依次为521和174µeq/L;SO4/NO3物质的量浓度比的平均值为3.1
2、,比1994年下降了15%;+2+NH4和Ca是含量最高的阳离子,平均浓度依次为376和397µeq/L;甲酸、乙酸和草酸是主要的水溶性有机酸,平均浓度依次为4.62,4.60和1.17µeq/L,占阴离子总浓度的2%.连续在线颗粒物离子成分测定仪(SJAC)观测到降水前后颗粒物离子浓度有显著差别,充分体现降水对颗粒物的去除作用.关键词降水颗粒物离子有机酸去除作用粒物的沉降通量,包括测量各种可溶和不溶组分的1引言沉降通量,寻找影响可溶离子和不溶元素湿沉降通湿沉降(降水)是污染物从大气中去除的方式,夏量的主要因素,观测湿沉降过程中可溶和不溶组分季降雨和冬季降雪是
3、北京大气污染物主要的湿沉降通量的变化情况等[4].降水成分的空间变化与排放源过程,是大气颗粒物浓度改变的重要因素之一[1].目[5]位置、地形条件、地区主导风向等因素有关.降水前对湿沉降(降水)的研究不再只局限于酸雨,主要集化学组分的变化在一定程度上反映出大气颗粒物污中于(1)降水的化学组成,包括各地区降水的化学特染的特征.[2]征,降水酸性被中和的可能方式;(2)降水对颗粒物近年来,随着北京城市化进程的推进,尤其是机的去除过程,包括不同粒径颗粒物的去除机制、去除动车的快速增长,北京市大气污染特征已由煤烟型[3]效率以及颗粒物的沉降速率等参数的测定;(3)颗污
4、染转变为煤烟和机动车尾气并重的复合型大气污2004-09-10收稿,2005-03-09收修改稿*国家自然科学基金(批准号:20131160731,20177002,30230310)、国家重点基础研究发展计划(2002CB211600)资助项目**E-mail:minhu@pku.edu.cnSCIENCEINCHINASer.BChemistry170中国科学B辑化学第35卷34染,颗粒物已成为首要污染物.主要来自于气粒转化准确度为±0.005,电导率仪误差为(2×10~1×10)2−−+的SO4,NO3和NH4成为PM2.5的主要无机成分,占µS/cm.
5、[6]降水样品预处理和保存:采集到的样品用玻璃到PM2.5全部水溶性无机离子总浓度的85%,反映出二次颗粒物突出的特征.在目前北京大气污染情针筒和0.45µmPTFE针筒式过滤器滤去其中不溶颗形下,降水过程作为北京大气颗粒物的去除方式之粒,分别装入2个50mL清洗干净的聚乙烯样品瓶中.一,其化学组成发生了很大变化.此外,主要来源于测量水溶性有机酸的样品加入1mL氯仿,避免微生光化学转化的低分子量有机酸(特别是甲酸和乙酸)已物活动造成储存过程中有机酸的损失,保证有机酸发现在各种形式的降水(雨水、雾水和云水)中普遍存数月稳定.测量水溶性阴阳离子的样品加入0.5mL
6、[10]在,是降水中有机化合物的主要组成部分,对降水酸百里酚做保护剂.样品测定前,置于冰箱4℃左右[7]暗处保存[11].度有重要贡献.Keene和Galloway估算在美国有机酸对降水酸度的贡献为16%∼35%,边远地区高达降水水溶性组分的测定:用美国戴安公司65%.湿沉降是有机酸的重要去除方式,测量降水中Dionex-600型离子色谱分析.采用梯度淋洗法测量了有机酸的种类和浓度有助于理解大气光化学转化过样品中的乙酸、甲酸、草酸等低分子量水溶性有机[8]酸[12,13],分离柱为AS11,进样量为25µL,30min内检程.本文通过对北京大学采样点降水化学成
7、分的测测出7种有机酸(甲酸、乙酸、丙酸、甲磺酸、乙二−−定了解北京夏、秋、冬季降水的化学组成、浓度水平酸、丙二酸、丁二酸)和4种常见的无机阴离子(F,Cl,−2−和变化特征;结合降水前后大气颗粒物的化学组成NO3,SO4).七种有机酸的最低检测限依次为0.06,和浓度水平,评价降水过程对大气颗粒物的去除作0.06,0.08,0.08,0.02,0.08,0.06mg/L,相对标准偏差用.依次为2.24%,0.90%,2.39%,0.50%,1.55%,4.70%,−3.96%.阳离子分离柱为CS12A,进样量为25µL.F,2采样和样品分析−−2−+2++2+
8、+Cl,NO3,SO4,NH4,Ca,
