改性的HZSM-5催化剂上溴甲烷的芳构化研究

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1、学校代号:10532号:507112011级:湖南大学硕士学位论文改性的HZSM一5催化剂上澳甲烷的芳构化研究学位申请人姓名:导师姓名及职称:培养单位:七学化工学院专业名称:论文提交日期:201005月12日论文答辩日期:201006月03日答辩委员会主席:AromatizationofmethylbromideonmodifiedHZSM一5eatalystbyZHENMingfeiB.E.(YanehengInstituteofTechnology)2007AthesissubmittedinPartialsatisfaet

2、ionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineering1nChemiealTeehnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySuPervisorAssoeiateProfessorLlWenshengJune，2010矛湖南大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个

3、人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名:熨毗乞日期:扣扣年乙月7日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湖南大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密动，在-~里一年解密后适用本授权书。2、不保密口。(请在以上相应方框内打“寸，)作者签名日期:沙卜年石月7日:

4、私毗乙导师签名日期:侧·年‘月7日硕士学位论文.己石.摘3七芳烃是一种重要的化工原料和溶剂，其中最常用的主要是轻质芳烃苯、甲苯和二甲苯(BTX)，广泛应用于染料、农药、香料、造漆、制药等行业。工业上生产芳烃主要是以直馏石脑油为原料，经催化重整技术制得。本论文是在课题组前期甲烷澳氧化制溟甲烷技术的基础上，进一步开展漠甲烷催化脱HB:转化制芳烃的研究，主要目标是提高芳烃(特别是BTX)的选择性，探索甲烷经澳氧化、芳构化制芳烃的新方法。论文首先考察了不同硅铝比的HZSM一5分子筛、不同金属活性组分及不同负载量等因素对澳甲烷转化率和产物

5、分布的影响。结果表明硅铝比5102/A儿03=100的HZSM一5上BTX选择性最高，产物中主要是C7、C:和Cg芳烃以及C3和C4脂肪烃;HZSM一5负载的Cr、Mo和Zn催化剂表现出较好的活性，Cr的芳烃和BTX选择性最高;同时C:负载量为Zwt%时催化剂有较好的性能。然后考察了反应温度和原料空速的影响，综合考虑后优选350℃和35omLg一’·h一‘进行后续实验。选取了活性较高的三个组分Cr、Mo和Zn以及未改性HZSM一5进行催化剂稳定性实验，结果表明Cr/HZSM一5也是稳定性最好的活性组分。在最优的反应条件下，即反应

6、温度为3500C，反应空速在35omL·g一’·h一’时，Zwto，oer/HzsM一5(5102/A12O3=100)催化剂的澳甲烷转化率达98.7%，BTX选择性达到38.5%，芳烃总选择性达到57.2%。在考察新鲜催化剂和再生催化剂稳定性时发现，失活的催化剂可以通氧气高温再生，再生后的催化剂比新鲜的稳定性更好。可能是再生后的催化剂上存在少量未完全转化的CrBr3，CrBr3虽然初始BTX选择性稍低于Cr203，但随着反应时间的进行，BTX选择性和嗅甲烷转化率稳定性更好，说明抗积碳能力方面优于CrZO3，并为实验所证实。为了

7、考察催化剂的比表面积、酸性、失活原因等，进行了催化剂多项表征，表征结果证实，催化剂失活的主要原因是催化剂表面发生积碳，覆盖了活性部位，堵塞了分子筛孔道。关键词:澳甲烷;芳构化;催化剂;Cr/HZSM一5;BTX;芳烃改性的HZSM一5催化剂上澳甲烷的芳构化研究AbstraCtAromatiecomPoundsareimPortantehemicalfeedstockandsolvent，inwhiehlightaromatiehydroearbonssuchasbenzene，tolueneandxylene(BTX)aremo

8、stusefulehemicals.Theyarewidelyusedindyeingindustry，agrieulturalehemicalsmanufacture，一spieeproduction，paintfabrieation，pharmaeyand5