固载型杂多酸光催化剂降解含酚废水的研究

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1、固载型杂多酸光催化剂降解含酚废水的研究指导教师班级：答辩人：主要内容1.论文概述2.固载型杂多酸光催化剂的制备3.降解含酚废水的研究4.结论5.致谢降解含酚废水的意义含酚废水主要来自焦化厂、煤气厂、石油化工厂、绝缘材料厂等工业部门以及有机农药和酚醛树脂生产过程。含酚废水中主要含有酚基化合物。酚基化合物是一种原生质毒物，可使蛋白质凝固。水中酚的质量浓度达到0.1-0.2mg/L时，鱼肉即有异味，不能食用；质量浓度增加到1mg/L，会影响鱼类产卵，含酚5-10mg/L，鱼类就会大量死亡。饮用水中含酚能影响人体健康。光催化降解有机物由于具有环保等巨大的优势而

2、深受青睐，目前普遍用二氧化钛进行光催化降解有机物，最终可以矿化为CO2和H2O不造成二次污染。杂多酸定义和结构杂多酸（HeteropolyAcid，简写为HPA）是由杂原子如（P、Si、Fe、Co等）和多原子（如Mo、W、V、Nb、Ta）按一定的结构通过氧原子配位桥联组成的一类含氧多酸。杂多酸通常具有典型的键合方式和空间结构。按照中心原子与杂原子的数目比和堆积方式不同，杂多酸主要分为1:12系列A型(Keggin结构)、1:12系列B型(Silverton结构)、2:18系列(Dawson结构)、1:9系列(Waugh结构及Keggin衍生结构)、1:

3、6系列(Aderson结构）、1:11系列及(1:11)2双系列、2:17系列及(2:17)2双系列。其中Keggin结构为主要结构。Keggin结构杂多酸光催化剂特点优点：(1)毒性小，矿化度高。(2)条件温和，性能稳定。(3)可设计，可调控。(4)协同作用好，光解效率高。缺点：杂多酸与半导体TiO2、电子受体H2O2、超声波等的组合可起到协同作用，使处理对象的降解率提高，但光响应范围仍然有限(主要在紫外区)，使其应用受到限制。固载型杂多酸催化剂及其研究现状把杂多酸有效的负载于载体上，大大提高其比表面积，进行气固和液固非均相催化反应，将为其应用开辟更

4、广阔的前景。目前普遍负载于载体TiO2上。国内外大量文献中论述了固载型杂多酸的制备方法。如刘伟娜，王丽华，陈杰在《溶胶—凝胶法制备纳米二氧化钛》中阐述了通过溶胶—凝胶法制备纳米二氧化钛的方法，大连交通大学王炜，程为在《聚乙烯醇负载Keggin结构杂多酸光催化降解水中苯酚》中介绍了采用化学自组装法制备聚乙烯醇负载的磷钨酸和硅钨酸复合物膜并对水中苯酚进行光催化降解研究。兰文兰硕士在《硅钨酸/TiO2复合光催化材料光解水催化性能研究》中采用浸渍法制备了复合杂多酸磷钨酸/TiO2光催化材料。近十几年来，该类催化剂在光催化化学中展现着诱人的前景，使太阳光的更大程

5、度地利用成为可能，杂多酸化学正进入一个新的历程。本文的立体思想因TiO2其光氧化活性高、化学稳定性好、对人体无毒无害等优点，我决定采用纳米二氧化钛作负载，制TiO2/PVA固载型催化剂。从而使固载型磷钨酸光催化剂更好降解酚类化合物以及探索最佳降解条件。固载型杂多酸光催化剂的制备1．溶胶凝胶法制备纳米二氧化钛：取10ml的钛酸正丁酯在不断搅拌下溶于50ml无水乙醇，搅拌30min后加入10ml冰醋酸和4ml三乙醇胺混合溶液，搅拌lh后逐滴加入50ml无水乙醇和1ml蒸馏水的混合溶液，搅拌1h制备成淡黄色的透明溶胶，最后加入2.5ml乙酰丙酮搅拌30min

6、，陈化24h即可。2.磷钨酸的负载化：取0.6g磷钨酸溶解于10ml的水中，再将2.7g上述二氧化钛浸渍于该溶液中，在80℃的条件下使磷钨酸固载3h，达到吸附平衡。再将该液固混合液过滤后得到的滤饼在110℃下烘干，研磨成粉状，在350℃下焙烧3h，即得到固载化里磷钨酸催化剂。PWA/TiO2固载催化剂结构的研究AssignmentPWAνP-Oa1081νW=Od991νW-Ob-W879νW-Oc-W803表1PWA红外光谱数据图1PWA红外光谱图由图1可以看出纯相PWA的红外振动谱帯中存在1081cm-1处的ν(P-Oa)、991cm-1处的ν(W

7、-Od)、879cm-1处的ν(W-Ob-W)、803cm-1处的ν(W-Oc-W)四个伸缩振动特征吸收峰。如表1所示。图2PWA/TiO2固载催化剂的红外光谱图AssignmentPWA/TiO2νP-Oa1080νW=Od963νW-Ob-W883νW-Ob-W803表2PWA/TiO2光催化剂红外光谱数据由图2和表2可知PWA的四个振动峰在PWA/TiO2固载催化剂中仍存在，只是部分特征峰振动频率发生了少许偏移，这一结果说明PWA的Keggin结构基本骨架在复合过程中未遭破坏。通常情况下W-Od振动被认为是一种纯粹的振动，它的峰位受相邻多阴离子间

8、相互作用的影响较大。当PWA被引入到二氧化钛溶胶凝胶后，振动峰峰位由991cm-1红移至968