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1、矿物岩石地球化学通报#侯德封奖获奖者论文#BulletinofMineralogy,PetrologyandGeochemistryVol.20No.2,2001Apr.煤中汞的赋存状态研究冯新斌,洪业汤,洪冰,倪建宇,朱泳煊(中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室,贵州贵阳550002)摘要:对采自贵州省二叠系龙潭组煤层的32个煤样进行了连续化学浸取实验研究,并利用重液分离方法,将33另外8个采自同一地区的煤样按密度从1.4至2.8@10kgPm分成10个密度段。通过测定化学浸取过程主要矿物组成的变化及汞的浸取量,对比研究各密度段分样中矿物
2、组成和有机质含量与汞含量间关系,得出煤中汞主要赋存于黄铁矿中,煤样黄铁矿中汞的分布是不均匀的。研究表明,当煤炭被开采堆放到地表后,煤中大部分汞可以被酸性矿井水带入环境中,这一环境污染问题应予以重视。在洗煤过程中,平均51%的汞可以被脱除。因此,提高原煤入洗率可以有效地降低煤中汞的含量。关键词:煤;汞;连续化学浸取法;浮沉实验;赋存状态中图分类号:P595:P618111文献标识码:A文章编号:1007-2802(2001)02-0071-08高温条件下汞具有很强的挥发性,在燃煤过程确定煤中汞的赋存状态。中汞几乎全部以气态形式进入烟气而被排放到大气[1]1
3、实验中,因此,尽管煤中汞含量很低(平均小于0.5@-6[2]10),大量排放的汞量是不可忽视的。目前,全实验研究用的40个原煤样分别采自贵州省水球因燃煤向大气的年排放汞量已超过2000t,成为城、六枝、盘江和贵阳4大煤田的19个煤矿。二叠[3,4]大气中汞的最主要来源。系龙潭组是研究区的主要含煤地层。采样方法为井从已有的有关燃煤引起的环境汞污染研究结下剖面刻槽取样。[2,5]果不难看出,只有弄清煤中汞的赋存状态,才有1.1连续化学浸取实验研究可能选择合理的方法在燃煤前或燃煤过程中将汞有选择32个煤样进行连续化学浸取实验研究。效脱除。然而,由于煤中汞含量低
4、,使得对煤中汞赋实验方案见表1。煤样中总汞含量利用密闭溶样两[9]存状态的研究受到限制,制约了对煤炭使用过程造次金汞齐冷原子吸收光谱法测定。浸取液中汞的成的环境汞污染的控制。因此,选择合理的实验方分析方法采用两次金汞齐冷原子吸收光谱法测[9]-9[9]法,开展煤中汞赋存状态研究无疑具有重要的理论定,该方法的最低检出限为0.013@10。和实际意义。贵州省高汞煤的发现,为我们开展煤利用X射线粉晶衍射法测定每一步浸取实验中汞赋存状态的研究提供了难得的机会和条件。为后残渣相中主要矿物组成的变化。根据每一浸取残此,笔者在对贵州水城、六枝、盘江和贵阳4大煤田渣的X
5、射线衍射图,计算出每一矿物相净选择反射煤中汞与硫、铁及部分其它潜在毒害微量元素的相强度XRD(与样品中矿物相的含量成正比)。由于[6~8]关关系进行研究的基础上,选择部分煤样,进行石英在整个浸取实验过程中是稳定的,因此各矿物了连续化学浸取实验和煤浮沉实验研究,以进一步相的XRD强度与石英之比成为一种可靠的内标;这收稿日期:2000-12-20收到,2001-02-20改回基金项目:中国科学院/九五0重点基金、贵州省自然科学基金和中国科学院地球化学研究所所长基金资助项目第一作者简介:冯新斌(1968)),男,博士,研究员,博士生导师,从事环境地球化学研究,
6、获第八届侯德封奖172冯新斌等/煤中汞的赋存状态研究[5]一比值变化,可以准确地反映出浸取实验过程中矿机质含量的变化(2H角为25b时的背景XRD强度物组成的变化规律。利用背景XRD强度与石英的代表煤中无定形的有机质)。XRD强度之比可以反映浸取前后残渣中无定形有表1煤中汞的化学连续浸取方案Table1Theschemeofsequentialextractionsofmercuryfromcoal步骤浸取方法形态4g煤样于聚乙烯离心管中,加入20mL蒸馏去离子水,室温下振荡15h,离心,滤液加1水溶态浓HNO32.5mL、BrCl溶液1mL,用蒸馏去离
7、子水定容至50mL,残渣在40e条件下烘干2上述残渣中加入20mL1molPLNH4Ac(pH=7),以下程序同步骤1交换态3上述残渣中加入20mL1molPLNH4Ac(pH=5),以下程序同步骤1碳酸盐及氧化物表面结合态上述残渣移入衬里为聚四氟乙烯、外套为不锈钢的高压密闭溶样器,加入优级纯浓4HNO32.5mL,在95e条件下消化15h,离心分离,滤液中加入1mLBrCl溶液,定容至50有机质及硫化物结合态mL注:11该方案是在文献[10]和文献[11]的基础上修定的;21NH4Ac的pH值用25%HAc溶液和25%NH4OH溶液调配112煤浮沉实验
8、研究值为7和5的醋酸铵溶液浸取过程中方解石与白云选择8个煤样,按密度<1.4、1
