过渡金属氧化物基纳米纤维的制备及类酶性质研究

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1、分类号：１０１８３：０６３１单位代码研宄生学号：２０１５３３２１７１密级：公开吉林大学硕士学位论文学术学位（）过渡金属氧化物基纳米纤维的制备及类酶性质研究Ｓｎ－ｔｈｅｓｉｓｏｆＴｒａｎｓｉｔｉｏｎＭｅｔａｌＯｘｉｄｅｓｂａｓｅｄＮａｎｏｆｉｂｅｒｓａｎｄｙｔｈｅｏｈｅｍｅ－ＳｔｕｄｙｆｔｉｒＥｎｚｌｉｋｅＰｒｏｅｒｔｉｅｓｙｐ作者姓名：高木专业：高分子化学与物理研究方向：有机功能纳米材料指导教师：王策教授培养单位：化学学院２０１８年５月过渡金属氧化物基纳米纤维的制备及类酶

2、性质研究SynthesisofTransitionMetalOxides-basedNanofibersandtheStudyoftheirEnzyme-likeProperties作者姓名：高木专业名称：高分子化学与物理研究方向：有机功能纳米材料指导教师：王策教授学位类别：理学硕士培养单位：化学学院论文答辩日期：年月日授予学位日期：年月日论文评阅人：答辩委员会组成：姓名职称工作单位姓名职称工作单位盲审专家教授浙江大学主席汤钧教授吉林大学赵成吉副教授吉林大学委员卢晓峰教授吉林大学乔振安教授吉林大学晁单明副教授吉林大学李响副教授吉林大学未经本论文作者的书面授

3、权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明：本人郑重声明所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作。品成果对本文的研宄做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担

4、。？学位论文作者签名．７＾日期：年丁月ｙ日中文摘要中文摘要过渡金属氧化物基纳米纤维的制备及类酶性质研究作者：高木指导教师：王策教授专业名称：高分子化学与物理过渡金属氧化物具有化学组成复杂、晶体结构特殊、阳离子价态多样、在自然界储量丰富等特点，近年来在锂离子电池、电催化、燃料电池等能源转换与存储领域成为新兴的研究热点。在人工模拟酶催化领域，由于具有优异的氧化还原特性、良好的电子传输能力，过渡金属氧化物基材料也有着很大的发展潜力。通常，类酶反应的活性与催化剂的表面积密切相关，即催化剂表面积越大，催化活性越高。基于这种考虑，我们选取了静电纺丝纳米纤

5、维作为类酶催化剂开展本论文的研究。静电纺丝纳米纤维长径比大、柔韧性好、孔隙率大、易于构筑特殊结构与形貌，通过静电纺丝技术制备的过渡金属氧化物基纳米材料结构稳定、比表面积大、催化活性高、制备方法简便易行，是良好的类酶催化材料。本论文中，我们以静电纺丝技术为基础，结合高温煅烧、晶格掺杂、电化学沉积等方法，制备了三种过渡金属氧化物基纳米纤维材料，并对其类酶催化性质进行研究，主要涉及类过氧化物酶及类氧化物酶方面，并进一步将其应用在过氧化氢、亚硫酸根、抗坏血酸和半胱氨酸的检测中，三种材料均性质良好且检测限较低。本论文主要分为以下三个部分：（1）利用静电纺丝、高温煅烧

6、、结合晶格掺杂技术制备了Mo掺杂的Co3O4中空纳米纤维，对其进行了表征，发现当掺杂Mo的摩尔分数小于5%时，Mo全部掺杂进Co3O4的晶格，且未改变Co3O4的结构。之后，我们研究了不同比例的掺杂对其类过氧化物酶性质的影响，发现当掺杂Mo的摩尔分数为2%时，其催化性质最好，并最终将其用于生物检测过氧化氢和半胱氨酸，检测限分别低至0.57μM和24.2nM，与同类型的检测体系相比，检测限较低，性能良好。此外，该检测体系还具有良好的选择性。（2）利用静电纺丝结合高温煅烧技术制备MnCo2O4中空纳米纤维，对其进I吉林大学硕士学位论文行了表征，证明该双过渡金属

7、氧化物中空纳米纤维的催化性质优于对应的单过渡金属氧化物Co3O4和Mn2O3纳米纤维，研究了不同形貌及不同煅烧温度对该材料的类氧化物酶性质的影响，找到纺丝液浓度和煅烧温度的最优条件，并将性质最优的MnCo2O4中空纳米纤维用于检测亚硫酸根和半胱氨酸，检测限分别为27.9nM和34.3nM，与同类型的检测体系相比检测限较低，性能良好。并且，该系统的检测选择性很高，不受亚硫酸根和半胱氨酸常用环境下的共存离子的干扰。（3）利用静电纺丝结合高温煅烧技术制备碳纳米纤维（CNFs），将其作为电极，通过电化学沉积及煅烧的方法将MnCo2O4.5纳米片负载在其表面，制备了

8、CNFs/MnCo2O4.5复合纳米纤维，进而对其进行了表征，研究