半导体基光催化材料的设计、制备及其分解水性能研究

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1、分类号：TB34单位代码：10183研究生学号：2015434046密级：公开吉林大学硕士学位论文（专业学位）半导体基光催化材料的设计、制备及其分解水性能研究TheDesignandPreparationofSemiconductor-basedMaterialsforPhotocatalyticWaterSplitting作者姓名：乌兰巴日类别：工程硕士领域（方向）：材料工程指导教师：鄢俊敏教授谢海明高级工程师培养单位：材料科学与工程学院2018年5月半导体基光催化材料的设计、制备及其分解水性能研宄ｒａｔｏｎｏｆｅｍ－ｎ

2、ａｎｄＰｒｅａｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｂａｓｅｄＴｈｅＤｅｓｉｇｐｉＳＭａｔｅｒｉａｌｓｆｏｒＰｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃＷａｔｅｒＳｐｌｉｔｔｉｎｇ作者姓名：乌兰巴日领域（方向）：材料工程指导教师：鄢俊敏教授谢海明高级工程师类别：工程硕士答辩曰期：年＆月３曰｜未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否

3、则，应承担侵权的法律责任。吉林大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明，：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下独立进行研究工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果。对本文的研宄做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：匀ｔ氐８曰期：年ｙ月日摘要半导体基光催化材料的设计、制备及其分解水性能研究摘要随着工业的快速发展，环境污染和能源短缺已经成为21世纪人类面临的首要难

4、题，开发可持续发展的清洁能源是解决当前难题的理想途径之一。太阳能是维持地球生命体活动的最终能源，同时也是化石燃料的主要能量来源，具有储量丰富、覆盖广泛、绿色环保、安全可靠等特点，将其转化为清洁能源能够有效减轻对化石燃料的依赖，实现能源可持续发展的美好未来。光催化和光电催化分解水技术被认为是实现太阳能高效转化的有效方法之一。自1972年首次发现二氧化钛光电分解水现象以来，基于半导体材料的光催化研究引起了人们的广泛关注。在光催化分解水产氢的众多材料中，类石墨相g-C3N4因其禁带宽度适中、成本低、化学稳定性好等优势吸引越来越多的关注。

5、人们对其进行了大量的研究，但由于它的光生电子-空穴对复合速率较快，仍然不能满足工业化的要求。因此实现g-C3N4中电荷的快速分离和转移，抑制它们的复合是提升光催化性能的关键。负载助催化剂或构筑异质结构能够实现光生电荷的定向迁移，被认为是提高光催化效率最有效的方法之一。单斜相BiVO4具有带隙小，稳定性好等特点被认为是用于光电化学氧化水最理想的光阳极材料之一。理论上，它的太阳能-氢能转换效率可达9.2%，光电流强度可达-27.5mAcm。但实际效率远低于此，这是由于电子空穴传输能力差，水氧化动力学缓慢，导带位置比氢还原电位较正等因素

6、导致的。因此，如何加快电荷迁移，抑制光生载流子的复合是光电化学分解水面临的主要难题。利用助催化剂对半导体进行修饰能够显著降低水氧化过程中决速步骤的活化能，加快电荷的传输，从而提高水氧化动力学并促进电荷的分离，因此取得优异的光电化学分解水产氧性能。针对以上问题，本论文的研究内容如下：非晶相Ni2P2O7修饰g-C3N4复合材料的制备及光催化产氢性能研究：通过将NiNH4PO4·H2O与g-C3N4混合煅烧成功制备了a-Ni2P2O7/g-C3N4催化剂。较低的煅烧温度使得到的非晶态Ni2P2O7颗粒均匀细小地分布在g-C3N4上，提

7、高了复合材料的光捕获效率。而且，他们之间形成的能级交错的II型结构，促进光生载流子的分离和转移，有效抑制了复合，提高了光催化分解水产氢的能力。另外，与晶态c-Ni2P2O7修饰I吉林大学硕士学位论文的g-C3N4相比，非晶态催化剂粒子尺寸更小，导带位置更负，使其展现更为优异的分解水性能。半金属Bi修饰BiVO4光阳极材料的制备及光电化学分解水产氧性能研究：通过简单易行的还原方法，使用TA和NaBH4分别作为分散剂和还原剂成功地将Bi纳米颗粒沉积在BiVO4电极表面形成利于载流子分离的异质结构。光电化学测试分析表明，负载助催化剂后，

8、促进了电子-空穴对的分离，提高了光生电荷的体相分离效率和表面空穴注入效率，从而使Bi/BiVO4具有出色的光电化学氧化水活性。另外，Bi纳米颗粒有效抑制了逆反应的发生，对氧化水反应也起到了积极的正面作用。关键词：光催化，光电催化，分解水，氮化碳，钒