HPPO工艺中试装置中钛硅催化剂的失活及再生.pdf

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1、石油学报(石油加工)2013年1O月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECT10N)第29卷第5期文章编号：1001—8719(2013)05—0864—06HPPO工艺中试装置中钛硅催化剂的失活及再生史春风，林民，朱斌，龙军(中国石化石油化工科学研究院石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室，北京100083)摘要：针对基于过氧化氢的丙烯环氧化制备环氧丙烷(HPP0)工艺中试装置中钛硅催化剂的失活问题，对失活后的钛硅催化剂进行了再生研究，采用XRF、XRD、XPS、IR、Py-IR、TG、DTA方法对失活及再生前后的催化剂进行了分析表征。结

2、果表明，反应过程中钛硅催化剂的孔道发生部分堵孔，导致活性有所下降，是其失活的主要原因。催化剂器内低温再生技术和焙烧再生技术效果相当，可以满足中试或工业化试验的要求。关键词：钛硅分子筛；催化剂；失活；再生；环氧丙烷中图分类号：TQ426文献标识码：Adoi：10．3969／j．issn．1。01—8719．2013．05．019DeactivationandRegenerationofTitanosilicateCata

3、ystUsedinHPPoPilotProcessSHIChunfeng，LINMin，ZHUBin，LONGJun(StateKeyLaboratoryofCatal

4、yticMaterialsandReactionEngineering，ResearchInstituteofPetroleumProcessing，SINOPEC，Beijing100083，China)Abstract：Inordertounderstandthedeactivationofcatalystinpilotprocessofpropyleneoxidepreparationprocessfrompropylenewithhydrogenperoxide(HPPO)，thedeactivationandregenerationofthecatalyst(hollowti

5、taniumsilicalite，HTS)wereinvestigatedthoroughly．TheinactivatedHTSwascharacterizedbyXRF，XRD，XPS，IR，Py-IR，TG，DTAtechniques，andthereasonofdeactivationwasstudiedindetail．TheresultsshowedthatthepartlyblockoftheporesinHTSwasthemainreasonofdeactivation．ThecatalystregeneratedbylOWtemperatureregenerating

6、methodhadalmostthesamecatalyticperformanceasthatbycalcinationmethod，andmaybeappliedinpilotandindustrialprocess．Keywords：titaniumsilicate；catalyst；deactivation；regeneration；propyleneoxide环氧丙烷又称氧化丙烯(Propyleneoxide，简称污染严重，废水处理困难，国内PO生产厂家多采PO)，是重要的大宗有机化工原料，是丙烯衍生物用此法；共氧化法的流程长、工艺复杂、投资大，中仅次于聚丙烯的第二大品种。近

7、年来，我国每年联产问题突出。因此，寻找无污染、成本低的制备都要进口数以十万吨计的PO以满足市场需求，年新方法一直是PO生产领域的研究热点之一l_3J。近需求增长速率超过1O[1]。十年来，国内外众多研究机构和生产PO的大公司目前，已有的PO工业化生产方法主要为氯醇在钛硅分子筛催化丙烯环氧化合成PO技术领域进法和共氧化法。采用氯醇法生产PO，设备腐蚀、行了大量的研究[5]。在以HzO为氧化剂、甲醇为收稿日期：2012-12-l1基金项目：国家重大基础研究计划“973”项目(2006CB202508)和中国石化项目($409085、$411032、$411058)资助通讯联系人：史春风，男

8、，高级工程师，博士，从事催化氧化新材料及环境友好新工艺研发；Tel：010—82368754；E-mail：shicf．ripp@sinopec．corn第5期HPPO工艺中试装置中钛硅催化剂的失活及再生865溶剂的反应体系中，钛硅分子筛对丙烯具有较高的再生剂(以下简称再生剂)与在空气气氛下550℃焙催化环氧化活性，主产物为PO。该工艺被称为烧5h再生得到的焙烧再生剂(以下简称焙烧剂)作HPPO工艺，具有条件温和、工艺简单、目的产物对比。选择性