存在4,6-DMDBT时喹啉、吲哚和咔唑在Ni-Mo加氢催化剂上加氢脱氮自抑制作用.pdf

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1、石油学报(石油加212)2010年6月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION)第26卷第3期文章编号:1001—8719(2010)03—0351一O6存在4,6-DMDBT时喹啉、吲哚和咔唑在Ni—Mo加氢催化剂上加氢脱氮自抑制作用韩姝娜,周同娜,柴永明,刘晨光,单永为(1.中国石油大学重质油国家重点实验室,CNPC催化重点实验室,山东青岛266555;2.中国石油大港石油化工公司,天津300280)摘要:在s质量分数((s))为849,~g/g的4,6-DMDBT甲苯溶液中

2、,分别添加不同量的喹啉、吲哚和咔唑,采用Ni—Mo加氢催化剂,在温度280℃、总压力2MPa、V(Hz)/V(Oil)为300、液时空速5h_1的条件下进行加氢实验,考察4,6-DMDBT存在时喹啉、吲哚和咔唑在Ni—Mo加氢催化剂上加氢脱氮自抑制作用。结果表明,添加喹啉当N质量分数达到455#g/g时没有出现加氢脱氮自抑制现象,脱氮率在3种氮化物中最低。喹啉的部分加氢产物四氢喹啉是产生自抑制的主要物质。添加吲哚和咔唑在实验的N质量分数范围内均出现加氢脱氮自抑制现象,其部分加氢产物二氢吲哚、吲哚氮烷基取代产物N一乙基一吲哚、四氢

3、咔唑是产生自抑制的主要物质。咔唑的加氢脱氮自抑制作用比吲哚低。关键词:Ni—Mo催化剂;4,6-DMDBT;喹啉;吲哚;咔唑;加氢脱氮(HDN);自抑制中图分类号:0643文献标识码:Adoi:10.3969/j.issn.1001-8719.2010.03.007SELF_INHIBITIONFORHDNOFQUINOLINE,INDOLEANDCARBAZOLEOVERNi-MoCATALYSTINTHEPRESENCEoF4,6一DMDBTHANShuna,ZHOUTongna,CHAIYongming,LIUChengu

4、ang,SHANYongwei(1.StateKeyLaboratoryofHeavyzProcessing,KeylaboratoryofCatalysis.CNPC,ChinaUniversityofPetroleum,Qingdao266555,China;2.PetroChinaDagangPetrochemicalCompany,衄in,300280,China)Abstract:Thehydr0denitrogenation(HDN)experimentsofquinoline,indoleandcarbazole,

5、respectively,inthe4,6-DMDBTtoluenesolutionwith砌(S)of849g/gwerecarriedoutundertheconditionsof2800C,totalpressure2MPa,V(H2)/V(Oil)一300andtheliquidhourlyspacevelocity5h,toinvestigateself—inhibitionforHDNofthethreenitrogen—containingcompoundsoverNi—Mocatalystinthepresenc

6、eof4,6-DMDBT.AccordingtotherateofHDN,thepathwaysofreactionandthechangeofproducts,quinolinehadnoself—inhibitioneffectforHDN,eventheNmassfractionwas455~*g/ginthepresenceof4,6-DMDBT.Theconversionofquinolinewas979/6andtherateofHDNwas10,whichwasthelowestinthethree—contain

7、ingcompounds.Theproductofparthydrogenationofquinoline,tetrahydroquionline,hadself—inhibitioneffectforHDN.IntherangeofNmassfractionusedinthisexperiment.indoleandcarbazolebothhadself—inhibitioneffectforHDN,whichwasmainlyfromtheirparthydrogenationproducts,indolineandtet

8、rahydrocarbazo1e,alsotheproductofNalkylsubstitutionofindole,N—ethyl—indole.Theself—inhibitioneffectforHDNofcarbazolewaslowerthantha

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