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1、石油化工·1050·PETROCHEMICAL TECHNOLOGY2016年第45卷第9期DOI:10.3969/j.issn.1000-8144.2016.09.005改性Ti-MCM-41催化剂对过氧化氢异丙苯环氧化丙烯反应的影响111,21,2倪晓磊,刘 靖,王安杰,胡永康(1.大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连116024;2.辽宁省石油化工技术与装备重点实验室,辽宁大连116024)[摘要]以NH3氮化法和甲基硅烷化法等改性方法处理Ti-MCM-41分子筛,并研究了不同改性方法对分子筛结晶度、结构、酸性及疏水性的影响;考察了改性分
2、子筛催化剂对不同来源过氧化氢异丙苯(CHP)催化环氧化丙烯制环氧丙烷(PO)反应的影响。采用XRD、N2吸附-脱附、FTIR、Py-IR、UV-Vis等表征方法对催化剂结构进行表征。表征结果显示,改性处理会导致分子筛孔道收缩、结晶度降低,但仍具有MCM-41分子筛的六方相孔结构。实验结果表明,NH3氮化改性的催化剂,由于酸强度降低,能减少CHP无效分解,CHP的利用率由66.1%提高至80.4%;而经甲基硅烷化改性的催化剂,由于表面疏水性的提高,可提高PO的选择性至99.6%。[关键词]Ti-MCM-41催化剂;过氧化氢异丙苯;酸强度;环氧丙烷;丙烯[
3、文章编号]1000-8144(2016)09-1050-06[中图分类号]TQ223.26[文献标志码]ACatalyticperformanceofthemodifiedTi-MCM-41onepoxidationofpropenebycumenehydroperoxide111,21,2NiXiaolei,LiuJing,WangAnjie,HuYongkang(1.StateKeyLaboratoryofFineChemicals,DalianUniversityofTechnology,DalianLiaoning116024,China;2.
4、LiaoningKeyLaboratoryofPetrochemicalTechnologyandEquipments,DalianLiaoning116024,China)[Abstract]MesoporousTi-MCM–41molecularsievewasmodifiedthroughnitridationwithNH3andsilylationwithtrimethylchlorosilane(TMCS)separately,andtheeffectsofthemodificationmethodsonthecrystallinity,struc
5、ture,acidstrengthandhydrophobicityofTi-MCM–41werestudiedbymeansofXRD,N2adsorption-desorption,FTIR,Py-IRandUV-Vis.ThecatalyticperformancesofthemodifiedTi-MCM-41catalystsintheepoxidationofpropenewithcumenehydroperoxide(CHP)topropyleneoxide(PO)wereinvestigated.Thecharacterizationssh
6、owedthat,althoughtheporesshrankandthecrystallinitydecreased,theorderedanduniformporesonallthecatalystswerekept.IntheepoxidationonthemodifiedcatalystwithNH3,thedecreasingofacidstrengthinhibitedthenon-productivedecompositionofCHP,sotheefficiencyofCHPcouldincreasefrom66.1%to80.4%.Th
7、esilylationwithTMCScouldenhancethehydrophobicityofTi-MCM-41,sotheselectivitytoPOreached99.6%.[Keywords]Ti-MCM-41catalyst;cumenehydroperoxide;acidstrength;propyleneoxide;propene环氧丙烷(PO)是丙烯衍生物中除聚丙烯和丙元醇、非离子表面活性剂、丙二醇、丙三醇、油烯腈以外第三大有机化工产品,可用于生产聚醚多田破乳剂、农药乳化剂等。工业上生产PO的主要[收稿日期]2016-03-09;
8、[修改稿日期]2016-05-18。[作者简介]倪晓磊(1981—),男,湖北省荆州市人,博士
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