氮杂活性炭负载钯的制备及其在苯甲酸水相加氢中的应用.pdf

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1、第39卷第1期湖北大学学报(自然科学版)Vol．39No．12017年1月JournalofHubeiUniversity(NaturalScience)January，2017文章编号:1000-2375(2017)01-0019-06氮杂活性炭负载钯的制备及其在苯甲酸水相加氢中的应用喻小龙，聂仁峰，鲁新环，周丹，夏清华(湖北大学化学化工学院，湖北武汉430062)摘要:以双氰胺为氮源、廉价的活性炭为前驱体，合成氮含量易于调节的氮杂活性炭，并用于负载高分散的Pd纳米颗粒(Pd/NAC)．在以水作溶剂的苯甲酸选择性加氢至环己基甲酸的反应中，Pd/NAC的催化活

2、性是未掺杂活性炭(AC)负载Pd催化剂的6．7倍．表征发现:氮源的添加量可以调变活性炭表面氮的含量和种类，从而影响载体表面Pd纳米颗粒的分散性和电子结构，进而调变催化剂的催化活性．关键词:氮杂活性炭;纳米钯;苯甲酸;加氢中图分类号:O614．12文献标志码:ADOI:10．3969/j．issn．1000-2375．2017．01．004HighlyactivePdnanoparticlesonN-dopedactivecarbonforthehydrogenationofbenzoicacidinwaterYUXiaolong，NIEＲenfeng，LUXi

3、nhuan，ZHOUDan，XIAQinghua(CollegeofChemistry＆ChemicalEngineering，HubeiUniversity，Wuhan430062，China)Abstract:N-dopedactivecarbon(NAC)hasbeenproducedthroughthethermaltreatmentofthemixtureconsistedofdicyandiamideasthenitrogensourceandcommercialactivecarbonastheprecursor．The-preparedNACm

4、aterialsareusedasexcellentsupportsfortheanchoreddispersionofPdspeciestoobtainPd/NAC．Thiselectron-decientPdcatalystaffords6．7timesactivityashighastheundopedcatalystandshowsexcellentstabilityforthehydrogenationofbenzoicacidtocyclohexanecarboxylicacidinwater．Thecharacterizationsdisclo

5、sedthatdicyandiamideamountcouldadjusttheNcontentandNspeciesonsurfaceofNAC，thedispersionandelectronicstructrureofPdNPs，andtheninfluencedtheircatalyticperformancedeeply．Keywords:N-dopedactivecarbon;palladiumnanoparticles;benzoicacid;hydrogenation0引言［1-2］将芳香族化合物转变成高附加值的化工产品是一类重要的反应过程．例

6、如，苯甲酸的加氢是合［3-4］成环己基甲酸的最有效的方法．其中，环己基甲酸是吡喹酮等药物的重要中间体．通常条件下，由于［5-6］［7］苯环的高稳定性使得该反应的条件非常苛刻，这将导致苯环上的羧基被加氢成了羟基．因此，研制温和条件下高效、环境友好的苯环加氢催化剂具有重要的实践意义．钯作为一种活性金属，常负载于高比表面的载体上，并用于一系列选择性加氢反应．然而，由于钯与碳表面含氧基团的相互作用较弱，使［8-9］得催化剂常常因活性组分的团聚或流失而失活．近年来，氮杂碳材料因其独特的物化性质(可调的孔结构，高含氮量，良好的电子迁移性以及丰富的［10-13］活性位)广受

7、关注(图1)．例如，氮掺杂使碳表面产生了丰富的缺陷位，促进了粒子成核以及纳米粒收稿日期:2016-07-20基金项目:湖北省教育厅基金(Q2015009)资助作者简介:喻小龙(1991-)，男，硕士生;聂仁峰，通信作者，副教授，E-mail:refinenie@163．com20湖北大学学报(自然科学版)第39卷［14-15］子的分散．同时，氮掺杂能够有效地提高载体表面的亲水性和碱性，有利于催化剂在水介质中的分［16-17］［18］散和对酸性底物的富集．另外，氮的富电性还可能影响催化反应的方向和路径．近年来，制备尺寸、形貌和组成各异的氮杂碳材料可以采用多种方法

8、，比如有机物热解法、高压电弧［13，1