MOF复合物的设计合成及其光催化性质的研究.pdf

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时间:2020-03-13

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1、学校代码:10286分类号:O61密级:公开UDC:546学号:152346MOF复合物的设计合成及其光催化性质的研究研究生姓名:刘敏导师姓名:诸海滨申请学位类别理学硕士学位授予单位东南大学一级学科名称化学论文答辩日期2018.5.24二级学科名称无机化学学位授予日期答辩委员会主席周建成评阅人徐海军谢一兵2018年5月24日硕士学位论文MOF复合物的设计合成及其光催化性质的研究专业名称:化学研究生姓名:刘敏导师姓名:诸海滨Metal-OrganicFrameworkComposites:Design,

2、SynthesesandPhotocatalyticPropertiesAThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofScienceBYLiuMinSupervisedbyProfessorHai-BinZhuSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUniversityMay2018东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研

3、究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名:日期:东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所(含万方数据)、国家图书馆、《中国学术期刊(光盘版)》电子杂志社有限公司有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子

4、文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外,允许论文被查阅和借阅,可以公布(包括以电子信息形式刊登)论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布(包括以电子信息形式刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名:导师签名:日期:摘要摘要本文设计制备了基于金属-有机框架化合物(MOFs)的三种复合物,Ag@Uio-66-NH3-2,g-C3N4/Uio-66-NH2和PMo12O40@Cd-TTPB-4,通过粉末X-射线衍射,傅立叶红外,固体紫外-可见光吸收光谱,固体荧光光谱等手段对其

5、进行了表征,并研究了它们在光催化染料降解和光催化CO2还原方面的潜在性质,具体如下:(1)Ag@Uio-66-NH2:按照常规的方法,在不破坏Uio-66-NH2原有骨架结构的基础上引入了Ag纳米粒子,实验首先在Uio-66-NH2中加入AgNO3的乙腈溶液,制得中间体Ag+@Uio-66-NH+2,然后再利用NaBH4溶液将Ag还原为Ag纳米粒子,成功制备了Ag@Uio-66-NH2复合物。实验还通过控制AgNO3的加入量得到了负载不同Ag纳米粒子含量的复合物,并按照含量由少到多依次记为Ag-1,A

6、g-2,Ag-3和Ag-4。与Ag纳米粒子复合后,样品在可见光区的吸收有所增强,同时光激发后的电荷-空穴复合率大大降低,在一定程度上增强了样品的光催化性能。Ag@Uio-66-NH2在紫外-可见光下可以有效降解罗丹明B(RhB)和甲基橙(MO)。其中,Ag-2在50min内对MO的降解效率为66.2%,对RhB的降解效率更是在40min内便达到了96.4%。除此之外,当利用Ag-1作为CO2还原的光催化剂时,在8个小时内,CO2被还原为CO和CH4的产率分别为105.28μmol/g和21.94μmo

7、l/g,对CO显示出较好的产物选择性。(2)g-C3N4/Uio-66-NH2:将g-C3N4和Uio-66-NH2的前驱体置于聚四氟乙烯的内胆中,利用溶剂热法在g-C3N4和Uio-66-NH2之间构建了异质结,成功合成了g-C3N4/Uio-66-NH2复合物,改善了样品对可见光的吸收能力,降低了光生电子-空穴之间的复合率,增强了样品的光催化活性。实验还通过控制g-C3N4的加入量得到了具有不同g-C3N4含量的复合物,并按照其含量由少到多依次记为CN-1,CN-2和CN-3。利用g-C3N4/U

8、io-66-NH2作为催化剂,可以在紫外-可见光下降解金橙Ⅱ和罗丹明B。其中,CN-1对RhB的降解效率在40min内达到了91.6%,CN-3对金橙Ⅱ的降解效率在35min内达到了97.4%。(3)PMo3-12O40@Cd-TTPB-4:将CdI2,TTPB-4和Na3PMo12O40置于聚四氟乙烯的内胆中,利用溶剂热法合成了Keggin型多金属氧酸盐(PMo3-)做12O40I东南大学硕士学位论文模板的金属-有机框架化合物PMo3-12O40@Cd

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