低温SCR脱硝催化剂硫中毒与在线再生试验研究.pdf

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1、学校代码：10286分类号：X511密级：公开UDC：502学号：150428低温SCR脱硝催化剂硫中毒与在线再生试验研究研究生姓名：赵杨导师姓名：肖睿教授申请学位类别工学硕士学位授予单位东南大学一级学科名称动力工程及工程热物理论文答辩日期2018年6月8日二级学科名称热能工程学位授予日期20年月日答辩委员会主席卢平评阅人S18003313S180033142018年6月10日硕士学位论文低温SCR脱硝催化剂硫中毒与在线再生试验研究专业名称：动力工程及工程热物理研究生姓名：赵杨导师姓名：肖睿教授Studyo

2、nSulfurPoisoningandOnlineRegenerationofCatalystforLow-temperatureSCRDenitrationAThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYZHAOYangSupervisedbyProf.XIAORuiThermoenergyEngineeringResearchInstituteSchoolofEnergyandEnvironm

3、entSoutheastUniversityJune,2018东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：日期：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位

4、论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研究生院办理。研究生签名：导师签名：日期：摘要摘要Mn基催化剂有着优秀的低温活性但是容易受到SO2、H2O的影响而中毒失活，热再生的方式可以在不移动催化剂的条件下改变再生温度、气氛和时间，实现催化剂的在线再生，能够保障SCR脱硝系统的

5、连续运行，对于低温催化剂再生的工业化应用有着重要意义。本文首先制备了颗粒和蜂窝状成型Mn-Ce-Fe/TiO2催化剂，研究了它们的硫中毒过程，并对硫中毒后的成型催化剂进行了在线再生实验研究。同时结合TG、H2-TPR、XRD、XPS、BET、XRF、SEM、insituDRIFTS等表征手段分析催化剂中毒再生前后物理化学性质的变化。主要结果如下：采用浸渍法制备了颗粒Mn0.4Ce0.07Fe0.1/TiO2催化剂，在120℃~320℃温度范围内脱硝效率在80%以上，低浓度的SO2对催化剂影响较小，400pp

6、mSO2中毒6h后的催化剂低温（200℃以下）效率低于20%，280℃以上效率依旧较高，接近新鲜水平。挤压成型法制备的蜂窝状成型催化剂效率稍弱，抗硫性较好。结合表征分析可以发现，SO2的存在会虽然会使得Brönsted酸性增强，但同时会导致催化剂Lewis酸性的大大减弱，从而影响配位态NH3的吸附。SO2的引入还会在催化剂表面生成大量的硫酸根，这些硫酸根会与NO形成竞争吸附，抢占活性位，影响NO的吸附。SO2中毒过程中成型催化剂表面不仅产生了(NH4)2SO4和NH4HSO4等硫酸铵盐，很大一部分Mn的氧化

7、物活性组分被硫酸化，生成MnSO4，造成了催化剂比表面积的减小以及表面S含量的增加；反应过程中过渡金属还会掺杂进TiO4+3+2的晶格中，对其晶型结构产生影响；同时部分Mn元素从Mn、Mn变成了2+，表面活性氧数量的减少直接导致了催化剂还原NOMnX能力的下降。对硫中毒后的蜂窝状成型Mn0.4Ce0.07Fe0.1/TiO2催化剂进行了在线再生实验，考察了温度、气氛、时间对催化剂活性恢复的影响，三种再生气氛中催化剂活性较好的是空气热再生，450℃空气再生后的催化剂在180℃下的效率能恢复至新鲜水平的70%。

8、再生时间对于各种再生气氛影响不大，1h以上的再生时间足够使能分解的物质完全分解。NH3再生的效果与空气相差不大。而H2再生后催化剂在整个120℃~320℃温度段表现均不佳。通过表征分析发现空气再生后的催化剂表面附着的细颗粒物明显减少，表面趋于光滑，且分散程度有所改善，团聚程度减轻。NH3再生在550℃以下只能使硫酸铵盐分解，H2则能将生成的MnSO4还原，使催化剂中S含量大幅减少，但还原过程中会生成MnTiO3固